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毛细管电泳(CapillaryElectrophoresis,CE)是二十世纪八十年代兴起的液相分离分析技术,具有分离效率高、分析速度快、样品用量少、装置简单等特点。电致化学发光(Electrochemiluminescence,ECL),是在化学发光基础上发展起来的一种新的分析方法,它将电化学与化学发光结合起来,使该方法具有灵敏、线性范围宽、稳定性好和选择性强等特点。毛细管电泳-电致化学发光技术,集成了电泳分离的高效以及电化学发光检测灵敏等特点,是当今国际分析化学前沿领域中一项极具潜力的微分离检测技术,其主要优势在于:费用低廉、低样品消耗、高选择性、环境污染小、快速分析、操作简便。
本研究的目的在于发展并完善毛细管电泳-电致化学发光检测技术,探索其分析应用体系,主要应用毛细管电泳-电致化学发光对药物进行检测。论文主要包括以下几方面的内容:
1.基于盐酸曲马多(TramadolHydrochloride,TMD)对联吡啶钌在铂电极上的电致化学发光信号有增敏作用,与毛细管电泳结合,建立了一种研究TMD药物的新方法。在最佳试验条件下,TMD在6×10-6~3×10-4mol/L范围内峰高与浓度呈良好的线性关系,该方法检出限为3.012×10-8mol/L。此法用于人尿液和血清中TMD的测定,2h内化学发光信号强度最大,48h完成TMD的测定最佳。
2.基于盐酸地儿硫卓(DiltiazemHydrochloride,DTZ)在铂电极上对联吡啶钌电化学发光强烈的增敏作用,与毛细管电泳联用,同时测定人血清和尿液中的DTZ。在最佳试验条件下,DTZ在5×10-6~2×10-4mol/L范围内峰高与浓度呈良好的线性关系,检出限为1.038×10-8mol/L。该方法应用于人尿液和血清中DTZ的测定,随DTZ在样品中停留时间增长,化学发光信号强度不断减弱,24h内完成测定最佳。
3.基于盐酸氯米帕明(ClomipramineHydrochloride,CMP)在铂电极上对联吡啶钌电化学发光强烈的增敏作用,与毛细管电泳联用,同时测定人血清和尿液中的CMP。在最佳试验条件下,CMP的线性范围为8×10-7~1×10-5mol/L,检出限为1.443×10-8mol/L。该方法应用于人血清和尿液中DTZ的测定,8h内完成测定最佳。
4.基于盐酸曲马多、盐酸地儿硫卓、盐酸氯米帕明在铂电极上对联吡啶钌电化学发光有增敏作用,与毛细管电泳联用,分离环境水体中的TMD、DTZ和CMP。在最佳分离条件下,TMD、DTZ和CMP实现完全分离。