【摘 要】
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进入21世纪以来,大量化石燃料等不可再生能源的急剧消耗,导致环境污染和能源短缺问题日益凸显,寻找洁净、高效的能源转换技术成为当务之急。质子交换膜燃料电池（PEMFCs）因具有转化效率高、零污染、功率密度及能量密度大等优点而倍受关注,在新能源汽车领域具有广阔的应用前景。传统的Pt族贵金属（PGM）氧还原（ORR）催化剂具有成本昂贵、易中毒和稳定性不足等缺点,显著限制了PEMFCs的大规模商业化应用。
【基金项目】
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国家自然科学基金（Grant No.21771107 and No.21902077）; 江苏省自然科学基金（Grant No.BK20190381和BK20201287）；
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进入21世纪以来,大量化石燃料等不可再生能源的急剧消耗,导致环境污染和能源短缺问题日益凸显,寻找洁净、高效的能源转换技术成为当务之急。质子交换膜燃料电池（PEMFCs）因具有转化效率高、零污染、功率密度及能量密度大等优点而倍受关注,在新能源汽车领域具有广阔的应用前景。传统的Pt族贵金属（PGM）氧还原（ORR）催化剂具有成本昂贵、易中毒和稳定性不足等缺点,显著限制了PEMFCs的大规模商业化应用。因此,开发酸性介质中能够替代PGM材料的廉价、高效且稳定的非贵金属ORR电催化剂至关重要。本论文立足于通过简单有效的策略来获得活性高、稳定性优异的ORR催化剂,通过以沸石咪唑骨架材料（ZIFs）衍生的纳米碳基催化剂为研究对象,对材料的形貌、组分、微观结构等方面进行了有效的调控,并深入探讨了相关的构效关系。主要的研究内容如下:（1）通过表面活性剂辅助热解策略,合成了具有分级多孔结构的Fe、N共掺杂的纳米碳基催化剂（FeNC@F127）。在热处理过程中,表面活性剂有效地保持了碳基质分级多孔结构,同时提高了活性Fe、N元素的含量。电化学测试结果表明,该催化剂在酸性介质(0.5 mol·L-1 H2SO4)中展现了优异的ORR活性,其半波电位达到了0.785 V vs.RHE,良好的4电子转移途径和突出的抗甲醇毒化能力。（2）开发了一种Cu辅助诱导策略,成功制备了原子分散的内凹型十二面体纳米碳基催化剂（Fe Cu NC）。Cu的引入有利于诱导形成独特的内凹型形貌与更多具有较高本质活性的原子分散二价Fe-Nx活性位点。经过优化,Fe掺杂含量为7.5%、Cu掺杂含量为3.75%、热处理温度为1100℃时,Fe Cu NC材料表现出最佳的ORR活性:在0.5 mol·L-1 H2SO4电解质中,半波电位为0.82 V vs.RHE,极限电流密度为-5.52 m A cm-2,可与商业30%Pt/C催化剂相媲美。（3）通过NaCl诱导热解策略设计了高稳定性的Fe、N共掺杂的内凹型纳米碳基催化剂（C-FeNC）。实验结果表明,NaCl有效地优化了催化剂的孔道结构,提高了材料的比表面积与电化学活性面积,同时促进了碳的石墨化程度。最终的C-FeNC-900催化剂在0.5 mol·L-1 H2SO4介质中实现了良好的ORR活性（半波电位为0.786 V vs.RHE）和优异的稳定性（经过12000 s耐久性测试后,电流保持率为85.1%）。
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