【摘 要】
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诸多半导体光催化材料中,TiO2具有化学稳定性好、光催化效率高、成本低、无毒等优点,已成为国内外环境科学工作者的研究热点。但由于普通粉末状TiO2在使用过程中存在分离、回收
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诸多半导体光催化材料中,TiO2具有化学稳定性好、光催化效率高、成本低、无毒等优点,已成为国内外环境科学工作者的研究热点。但由于普通粉末状TiO2在使用过程中存在分离、回收困难以及易产生二次污染等问题,因此对TiO2进行矿物负载、改性逐渐成为新的研究热点。
本文以褐铁矿为载体,以钛酸丁酯为前躯物,采用溶胶-凝胶法制备具有核/膜结构的褐铁矿/TiO2光催化剂,并利用低浓度造纸废水来研究光催化剂的制备条件实验和降解条件实验,同时利用XRD、SEM等测试手段对样品进行表征分析。结果表明,褐铁矿/TiO2光催化剂的最佳制备条件为:制备反应时间3h,反应温度50℃,焙烧时间2h,焙烧温度500℃;最佳降解条件为:催化剂用量5g/L,废水pH值为4.0,光照时间2h时脱色率达到85%,CODcr去除率达到70%;通过回收实验和测试表征显示,褐铁矿表面已经形成一层较为均匀的锐钛矿相TiO2膜,且核/膜结构较为牢固。
在矿物负载的基础上,对褐铁矿/TiO2光催化剂进行Fe3+掺杂改性,结果表明,褐铁矿/掺Fe3+-HO2比前者具有更高的光催化活性,在优化实验的条件下,光照时间2h时脱色率达到95%,CODCR去除率达到80%,效果高于褐铁矿/TiO2,且仍形成较为均匀的核/膜结构;用微波加热代替传统加热,发现微波加热能提高褐铁矿/Fe3+-TiO2的吸附能力。
利用光催化活性最好的褐铁矿/Fe3+-TiO2进行絮凝-光催化联合处理中段造纸废水原液,在实验条件下,原液CODcr3000mg/L经联合处理4h后造纸废水CODcr去除率达到94%,废水剩余CODcr183mg/L,pH6.3,符合国家排放标准。重复利用实验研究显示,在一定条件下,光催化剂回收率较高,可多次循环使用,有较好的重复利用效果。
本实验中开发的絮凝-光催化降解联合处理工艺,处理造纸废水时效果较好,操作过程较为简单,自制光催化剂具有可重复利用的特点,同时低品位褐铁矿储量丰富,价格低廉、无二次污染,故降低了运行成本,也为造纸废水的处理提供了一条新的途径。
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