超临界二氧化碳下酶催化非专一性反应的研究

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酶是一种具备专一性强、催化效率高、反应条件温和、对环境友好可降解等优点的生物催化剂,且符合原子经济和绿色化学的要求。然而,近期研究表明许多酶似乎扮演着“多面手”的角色,其活性位点可催化许多不同化学反应,这种特性被称为酶催化非专一性。本论文主要研究了以超临界二氧化碳(scCO2)作为反应介质在酶催化非专一性反应中的应用,拓宽了scCO2在酶催化有机化学合成中的应用范畴,同时也为绿色化学的发展做出了新的贡献。在本论文中,我们首次报道了scCO2可作为脂肪酶介导的烯烃环氧化反应的溶剂。最佳反应条件为:烯烃(1 mmol),H2O2(50%水溶液,1.4 mmol),Novozym435(15 mg),正辛酸(0.05 mmol),40?C,scCO2(10 MPa,25 mL),可在较短的反应时间(1小时)内获得令人满意的烯烃环氧化产率(83–98%)。此外,Novozym435在此反应体系中表现出很好的可重复使用性。因此,这项工作不仅提出了一种绿色,温和的脂肪酶介导的环氧化方法,其收率和反应速率都比以往报道的其他脂肪酶介导环氧化方法更高,也扩大了scCO2在酶催化反应非专一性中的应用。氮杂-迈克尔(aza-Michael)加成反应是构建β-氨基羰基衍生物的最有效方法之一,在化学合成中得到了普遍的研究。在本论文中,我们首次报道了以scCO2为溶剂的脂肪酶催化aza-Michael加成反应。最佳反应条件为,胺(1 mmol),丙烯酸酯(1 mmol),Novozym 435(20 mg),40?C,scCO2(25 mL,10 MPa),胺与丙烯酸酯的aza-Michael加成反应仅在短时间(1小时)内就有较高产率(60-93%)。值得注意的是当scCO2作为反应介质时,在反应过程中未观察到氨解反应的发生。此外,Novozym 435在scCO2中显示出良好的重复利用性。综上,脂肪酶在scCO2中具有优异的催化能力,化学选择性和稳定性,进一步表明scCO2在脂肪酶催化非专一性反应中具有巨大的潜力。
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