高含量锡原子掺杂的柔性碳纳米纤维薄膜的制备及用于纳金属电池的研究

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随着电子科技的进步和迅速发展,基于插层反应的锂离子二次电池已达到能量密度极限。钠金属负极具有较高的理论比容量和低的电化学电势,以及自然界中钠资源储量丰富、成本低廉,因此钠金属二次电池成为有前途的候选者之一。然而,钠金属电池的实际应用仍然面临许多障碍障碍:(1)钠金属与电解液形成固体电解质界面(SEI)异常脆弱,不足以抑制钠金属枝晶的生长;(2)钠枝晶击穿隔膜将引发严重的安全问题;(3)钠枝晶容易脱落形成死钠,引发内部极化以及钠和电解液的不可逆损耗,导致电池寿命低。因此,如何抑制钠枝晶生长、设计高性能的钠金属负极是当前的主要挑战。本论文以聚丙烯腈和锡盐为原料,通过静电纺丝、热解制备了柔性、自支撑的锡原子掺杂碳纳米纤维膜。锡原子由氮氧共配位固定在炭基体上,其含量高到30.18 wt%。高含量的锡原子调节了炭基体的电子结构提高了炭基体的亲钠性能,因此薄膜用作钠金属负极集流体有效诱导了钠金属均匀沉积、抑制了钠金属枝晶生长、体积膨胀问题,显示出良好的钠沉积/剥离效率和循环稳定性。在电流密度为4 mA cm-2、容量为1 mAhcm-2的条件下,钠金属半电池稳定地循环1000圈,库伦效率达~99.8%;对称电池在10 mA cm-2、10 mA h cm-2条件下,稳定运行1000 h;具有该电极的全电池在1 Ag-1的条件下稳定地循环至1500圈,容量保持在83.7 mAh g-1、保持率为96.6%。该工作为高含量金属单原子的制备和无枝晶钠金属集流体的设计提供了新的思路。
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