【摘 要】
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四环素类抗生素是使用量最大、应用最广泛的一种抗生素,在全球范围内存在一定的滥用情况,给水体生态环境造成严重污染。光催化技术作为一种环境友好的新兴污染物降解技术,相对于传统的污染物降解技术具有经济、高效、可循环、无二次污染的优点,是降解四环素类污染物的较为理想的方法。沸石咪唑骨架结构材料ZIF-67因其具有丰富的活性基团、高比表面积、高孔隙率、窄带系（1.95 e V）、热稳定性和化学稳定性高等优点
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四环素类抗生素是使用量最大、应用最广泛的一种抗生素,在全球范围内存在一定的滥用情况,给水体生态环境造成严重污染。光催化技术作为一种环境友好的新兴污染物降解技术,相对于传统的污染物降解技术具有经济、高效、可循环、无二次污染的优点,是降解四环素类污染物的较为理想的方法。沸石咪唑骨架结构材料ZIF-67因其具有丰富的活性基团、高比表面积、高孔隙率、窄带系（1.95 e V）、热稳定性和化学稳定性高等优点成为光催化研究的热点。然而,ZIF-67的光催化活性受到了其导电性差、电子-空穴对快速复合的限制。为了克服这一缺陷,本研究将ZIF-67与其他半导体（Sn S2、Bi2S3和Ag I）复合,构建Z-scheme异质结以提高对四环素的光催化效果。采用X射线衍射（XRD）、扫描电子显微镜（SEM）、透射电子显微镜（TEM）、X射线电子能谱（XPS）、紫外可见漫反射（UV-Vis）和光致发光（PL）光谱等表征方法对制备的催化剂进行了表征。通过光催化降解四环素（TC）评价其光催化性能,探讨异质结界面光生电子和空穴的迁移机制。具体研究内容和结论如下:（1）通过简单的原位生长法使Sn S2纳米粒子均匀负载于ZIF-67表面,成功合成了Z-scheme异质结复合催化剂ZIF-67/Sn S2。Z-Scheme异质结的形成增强了ZIF-67/Sn S2对可见光的吸收能力、促进了光生电荷的迁移、抑制光生电子-空穴对的复合,同时保留了具有较高电势的ZIF-67导带上的电子的强还原能力,产生了超氧自由基,超氧自由基是光催化反应中的主要活性物种,同时光生空穴也在一定程度上参与了光催化反应。ZIF-67/Sn S2具有显著优于ZIF和67/Sn S2的光催化活性。其中,Sn S2质量比为15%的ZIF-67/Sn S2光催化降解TC的效果最好,光照2小时,TC的降解效率达到84%,降解速率常数为0.0109 min-1,分别是ZIF-67和Sn S2的5.7倍和4.2倍。（2）通过简单的原位生长法将Bi2S3负载到ZIF-67表面,构建了Z-scheme异质结催化剂ZIF-67/Bi2S3。与Bi2S3和ZIF-67相比,ZIF-67/Bi2S3对可见光的吸收范围更宽、吸收强度更强。根据测得的能带位置、光电化学性能测试以及自由基捕获实验、ESR等结果推断ZIF-67/Bi2S3异质结的界面电荷转移遵循Z-Scheme传输机制,从而有效地促进了光生电荷的迁移、抑制光生电子-空穴对复合,并保留了具有较高电势的ZIF-67导带电子的强还原能力,产生了超氧自由基,使得ZIF-67/Bi2S3具有优异的光催化活性。Bi2S3质量比为10%时制备的ZIF-67/Bi2S3异质结对TC的光催化降解效率最高、达83%,降解速率常数为0.0096 min-1,分别是ZIF-67和Bi2S3的3.7倍和2.9倍。（3）通过简单的原位生长法将Ag I纳米粒子负载于ZIF-67表面,成功地合成异质结复合催化剂ZIF-67/Ag I。通过分析ZIF-67与Ag I的能带结构,再结合自由基捕获实验、ESR测试结果推断出ZIF-67与Ag I之间形成了Z-scheme异质结,不仅有效地促进了光生电荷的迁移、抑制了光生电子-空穴对的复合,并保留了ZIF-67导带上的强还原性电子和Ag I价带上的强氧化性空穴,同时产生了超氧自由基和羟基自由基,使ZIF-67/Ag I具有优异的光催化活性,其中Ag I质量比为20%的ZIF-67/Ag I光催化降解TC的效果最好,光照1小时TC的降解率就高达91%,降解速率常数为0.0285min-1,分别是ZIF-67和Ag I的10.2倍和15倍。
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