功能化无机复合材料用于高效选择性吸附铀

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急剧增长的能源需求使得核能迅速发展,进而导致作为核能重要原料的铀的需求量越来越大,同时铀也是核能发展的重要产物。在铀的开发、使用过程及核事故中很容易将铀释放到环境中,对环境及生物体产生一定的危害。所以,不论是为了核能的可持续发展,还是减轻铀对环境的放射性危害,从富含铀资源的海水和盐湖水中提取铀,以及从废水中去除铀都是具有重要价值的。开发出能在复杂环境中高效选择性吸附铀的吸附剂是一项极具挑战的工作。本文通过简便的制备方法,合成了一系列铀吸附剂,探讨了它们的铀吸附性能。(1)通过简单的两步法制备了磁性偕胺肟功能化壳聚糖-聚吡咯-四氧化三铁(CS-Ppy-Fe3O4-AO)复合材料,它具有较大的饱和磁化强度,能够在外界磁场存在下与溶液实现快速分离。由于偕胺肟官能团的存在,它能够在多种干扰离子存在的溶液以及实际盐湖水中实现铀的高效选择性提取。它在298 K下的铀吸附量高达937.14 mg·g-1,它对铀的吸附是一个自发吸热且单层的化学吸附过程。而且,即使经过五次重复利用,它对铀的吸附量也保持在新鲜吸附剂吸附量的95%以上。研究表明,溶液中的铀通过内球络合作用与吸附剂中的偕胺肟基、氨基和吡咯结合。(2)通过牺牲模板法设计合成了磷酰基功能化MXene(TBP-M-OH(e))材料。由于模板的去除,它的结构相较于TBP-M-OH更加疏松,而且磷酰基接枝率更高。它的铀吸附速率较快,实验测得它在298 K下的铀吸附量为885.00 mg·g-1。TBP-M-OH(e)通过化学作用以单层结合的方式吸附铀,在共存离子干扰下仍然能选择性吸附铀。而且,经过五次循环后的铀吸附量仍是令人满意的。分析表明,吸附剂吸附铀可能的吸附机制应是铀和磷酰基之间的强络合作用。(3)通过水热法以及原位生长法制备了负载有ZIF-67的MXene/GO气凝胶(MGZ),它不仅具有三维多孔网络状结构,而且在水溶液中分散性极好。MGZ吸附剂在298 K时的实际最大铀吸附量达到869.59 mg·g-1,且能快速达到吸附平衡,同时它具有相较于MXene/GO气凝胶(MG)更好的铀选择性吸附性能。MGZ吸附剂自发与铀进行单层的化学作用,而且它能够在重复使用多次后依然保持高效。吸附剂MGZ吸附铀主要依赖于自身富含的含氧官能团,尤其其中的Co-O是主要的选择性吸附官能团。
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