同步辐射X射线高分辨吸收谱和发射谱及其在核能材料中的应用研究

来源 :中国科学院研究生院(上海应用物理研究所) | 被引量 : 0次 | 上传用户:btlovers
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同步辐射X射线吸收谱和发射谱是基于同步辐射光源研究物质结构的重要谱学技术,可以用来获取原子的价态、电子态和周围原子的种类、数量及其局域结构等信息。吸收谱和发射谱的展宽由内壳层产生的核空穴寿命所决定,寿命越短的核空穴对应的吸收谱展宽就越宽。由于内壳层核空穴的寿命较短,传统的吸收谱和发射谱具有较大的展宽导致部分信息被掩盖掉。高能量分辨X射线吸收谱和发射谱在传统吸收谱和发射谱的基础上具有更高的能量分辨率,是一种先进的谱学技术。本论文的主要工作是为上海光源BL14W1吸收谱线站发展了一套高分辨X射线吸收谱和发射谱的方法学并将其应用在了锕系元素的研究上。完成的工作包括:1、对上海光源BL14W1线站的单晶体谱仪完成了改造,使其能量分辨率和信噪比等性能参数获得了提高,达到了国际上同类装置水平;2、完成了一套三晶体谱仪的设计、搭建并调试成功,为BL14W1吸收谱线站首次提供了性能参数更加优异的多晶体谱仪。三晶体谱仪的各项指标达到了国际上同类装置的水平;3、在国内实现了对锕系元素的高分辨X射线吸收谱和发射谱的研究。将单晶体谱仪同原位池系统相结合,完成了二氧化铀变温条件下的氧化过程的研究工作,通过获取不同温度下二氧化铀氧化产物的高分辨吸收谱得到了二氧化铀氧化过程中价态变化信息;完成了二氧化钍掺杂二氧化铀体系的高分辨吸收谱的研究工作,获取了二氧化钍在掺杂二氧化铀的情况下钍的外层能级的变化信息。本论文的研究工作提供了一套单晶体谱和一套三晶体谱仪,为高分辨X射线吸收谱和发射谱方法学的发展提供了设备基础。在对二氧化铀变温条件下氧化过程的研究中,准确的得到二氧化铀不同温度下的价态信息为二氧化铀在核燃料循环以及核废料处理中提供了理论依据。对二氧化钍掺杂二氧化铀体系的研究工作提供了该类混合氧化物中Th最外层能级变化信息,有助于更好的理解在先进的钍基反应堆中反应产物的物理性质和化学性质。
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