【摘 要】
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LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2（NCM811）材料因其可逆容量高、价格低等优点,是未来锂离子电池最具有发展潜力的正极材料之一。但其存在过渡金属阳离子混排、颗粒粉化、与电解液发生副反应等问题,造成其容量衰减过快。针对NCM811材料存在的问题,本文拟从形貌设计与控制合成、元素掺杂及表面包覆等方面对高镍三元材料Li Ni0.8Co0.1Mn0.1O2的储锂性能进行改进,得到如下主要的工作亮点:
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LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2（NCM811）材料因其可逆容量高、价格低等优点,是未来锂离子电池最具有发展潜力的正极材料之一。但其存在过渡金属阳离子混排、颗粒粉化、与电解液发生副反应等问题,造成其容量衰减过快。针对NCM811材料存在的问题,本文拟从形貌设计与控制合成、元素掺杂及表面包覆等方面对高镍三元材料Li Ni0.8Co0.1Mn0.1O2的储锂性能进行改进,得到如下主要的工作亮点:采用共沉淀+高温固相法,在十六烷基三甲基溴化铵（CTAB）阳离子表面活性剂的辅助作用下,合成出以（001）晶面为端面、（100）和（010）晶面为侧面的长柱状单晶颗粒。该材料具有良好的层状结构,当CTAB含量为2 wt.%,（003）晶面间距增大到0.4746nm。随着CTAB含量不断增加,材料的Ni2+/Li+混排度降低到5.86%。在0.1 C时的初始放电容量达到186.9 m Ah·g-1,1 C下94圈电化学循环后容量保持率达到76.8%。同时,CTAB辅助作用下得到的材料的Li+扩散速率达到1.67×10-12cm~2·s-1,电荷转移阻抗为60.45Ω。与空白样品相比,其Li+扩散速率更快、倍率性能更好和电荷转移阻抗更低。利用NH4F为掺杂剂,以自上而下的方式对高镍三元正极材料进行阴离子掺杂改性,F-部分取代NCM811晶体中的O2-,降低了金属阳离子混排程度,提高了晶体结构稳定性,掺F样品NCMF 0.01在0.1 C时首次放电比容量达到232.5 m Ah·g-1,1 C时放电比容量能够达到210.3 m Ah·g-1。该样品在2 C和5 C下HRD值分别为87.2%、57.4%,高于空白样NCM的83.9%、49.4%。适当的F掺杂后,电荷转移阻抗由235.8降至224.5Ω,Li+扩散系数从3.121×10-13提高到4.250×10-13 cm~2·s-1。在NCM811材料表面包覆纳米厚度的La2O3氧化物层,该包覆层减少了NCM811材料与电解液的直接接触,抑制电解液副反应。在包覆过程中,少量的La元素进入晶格中,降低了阳离子混排,稳定了材料结构。0.5 wt.%包覆样品在0.1 C时首次放电比容量到达222.1 m Ah·g-1,1 C时放电比容量能够达到195.5 m Ah·g-1,100圈循环后容量保持率为64.7%。表现出了较高的放电比容量、良好的倍率性能和循环稳定性。
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