新型二维材料五边形石墨烯电子结构研究

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自从2004年海姆和诺沃肖洛夫利用机械剥离法成功制备石墨烯以来,一系列新型二维材料(单层六方氮化硼、单层二硫化钼、锗烯、黑磷烯、硼烯等)的相关研究已成为材料科学和凝聚态物理学等领域的研究热点之一。2015年,研究人员又发现了一种新型的二维碳同素异形体五边形石墨烯,其完全由碳五元环构成,为准直接带隙半导体材料,具有较好的热稳定性和机械稳定性,具有负泊松比和超高的力学强度。随着计算机技术的飞速发展,计算材料学在材料科学研究中占有越来越重要的地位。为了进一步探讨五边形石墨烯在微电子器件领域的潜在应用,从理论上研究五边形石墨烯的电子结构调控就显得非常必要。在本论文中,我们采用第一原理密度泛函理论研究碱金属原子吸附和外加应变对五边形石墨烯几何结构和电子结构的影响,为进一步研究五边形石墨烯的性能提供理论指导。具体研究工作和主要结论概括如下。(1)研究了五边形石墨烯的几何结构和电子结构。研究表明五边形石墨烯呈褶皱结构,由sp3杂化碳原子和sp2杂化碳原子构成。电子结构计算表明五边形石墨烯为带隙宽度3.22 eV的准直接带隙半导体。(2)研究了碱金属原子(Li、Na和K)吸附对五边形石墨烯的几何结构和电子结构的影响。吸附能计算表明五边形石墨烯第三层碳原子之间的桥位(B33)是碱金属原子最稳定的吸附位置,电荷由吸附的碱金属原子转移到五边形石墨烯上。碱金属原子吸附后,五边形石墨烯的导带和价带都向下移动,这说明费米能级向上移动。随着吸附的碱金属原子的原子序数逐渐增大,五边形石墨烯的功函数单调降低。计算结果表明当K原子在五边形石墨烯表面吸附时,其吸附能最大,吸附最强,五边形石墨烯的功函数降低最多,K原子与五边形石墨烯之间的电荷转移最大。(3)研究了外加拉伸和压缩应变对五边形石墨烯的几何结构和电子结构的影响。研究表明外加应变对五边形石墨烯中的sp3杂化碳原子的影响最大,在-10%到25%的应变范围内五边形石墨烯发生的是弹性形变。施加应变后,五边形石墨烯由准直接带隙半导体完全转变为间接带隙半导体。在外加压缩应变下,五边形石墨烯的带隙逐渐变小;在外加拉伸应变下,带隙随拉伸应变的增大先缓慢增加后急剧减小。
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