【摘 要】
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在当今21世纪,抗生素已广泛应用于医疗业和养殖业,各类抗生素通过不同的途径进入到了环境当中,残留的抗生素会导致“抗性基因”和“超级细菌”的产生,对人体健康和环境安全带来了巨大的威胁。因此发展抗生素废水的高效处理技术具有重要意义。光催化是一种安全高效的抗生素污染废水治理技术,但是单一的光催化存在电子-空穴对复合严重、产生的自由基氧化能力不足等问题。本研究首先利用二氧化钛（TiO2）与铁酸铜（CuFe
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在当今21世纪,抗生素已广泛应用于医疗业和养殖业,各类抗生素通过不同的途径进入到了环境当中,残留的抗生素会导致“抗性基因”和“超级细菌”的产生,对人体健康和环境安全带来了巨大的威胁。因此发展抗生素废水的高效处理技术具有重要意义。光催化是一种安全高效的抗生素污染废水治理技术,但是单一的光催化存在电子-空穴对复合严重、产生的自由基氧化能力不足等问题。本研究首先利用二氧化钛（TiO2）与铁酸铜（CuFe2O4）构成p-n异质结材料增大光催化效率,接着加入碳纳米管（CNT）增加材料的比表面积和导电性,最终成功构建CNT-TiO2@CuFe2O4/PMS/UV-vis体系用于降解抗生素,引入的过一硫酸盐（PMS）既作为光生电子的受体,增加光催化效率,PMS受到活化后又可以生成氧化性更强、存在寿命更长的硫酸根自由基(SO4·-),通过光催化和PMS活化协同降解环丙沙星。同时还使用SEM、TEM、XRD、VSM等表征,探究了CNT-TiO2@CuFe2O4的形貌结构特征。通过一系列的实验,评估构建的高级氧化体系对抗生素的去除效果,阐述CNT-TiO2@CuFe2O4/PMS/UV-vis体系的反应机理。主要研究内容及结果具体如下:（1）采用溶液-凝胶法合成CuFe2O4颗粒,然后通过超声浸渍法合成CNT-TiO2@CuFe2O4。SEM与TEM能明显观察到管状CNT交织在了TiO2@CuFe2O4颗粒中;XRD的表征说明成功制备了尖晶石CuFe2O4,其中TiO2是活性较强的锐钛矿;通过VSM表征显示了催化剂饱和磁化强度为16.28 emu/g,拥有良好的磁性性能;UV-vis则表明CNT-TiO2@CuFe2O4在200-800nm波长中都显示出光响应,具有优异的光利用率。（2）将CNT-TiO2@CuFe2O4/PMS/UV-vis系统用于去除水中的环丙沙星,在最佳反应条件下,对于20 mg/L的环丙沙星,该系统在30 min降解率达96.5%,CIP降解的一级动力学常数0.1478 min-1,是单一光催化CNT-TiO2@CuFe2O4/UV-vis体系的12.3倍(0.012 min-1),是单一活化PMS的(0.0058 min-1)25.4倍,在CNT-TiO2@CuFe2O4/PMS/UV-vis系统中PMS既能与催化剂导带上的电子反应,加大光催化效率,PMS活化后又可生成SO4·-增加整体催化,做到了光催化协同活化PMS降解环丙沙星;对于水中可能存在的阳离子、阴离子和有机物,共存试验表明该体系拥有良好的抗干扰能力;催化剂在进行5次重复性试验后,对于环丙沙星的去除也达到78%。（3）通过自由基猝灭实验和EPR表征,证明了体系中存在·OH、SO4·-和~1O2并参与了环丙沙星的降解;将CNT-TiO2@CuFe2O4/PMS/UV-vis体系用于处理复杂生活污水中的抗生素,结果表明即使在复杂水体中,对于20 mg/L的环丙沙星30min也能降解80%以上。因此,该系统具有实际处理抗生素废水应用的潜力。
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