【摘 要】
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近年来,人们对氮杂冠醚(包括大环多胺)的合成、性质以及应用研究的兴趣与日俱增。这主要是因为其在仿生化学、催化、生物医药等方面的潜在应用。N-功能基的引入,使冠醚环的配
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近年来,人们对氮杂冠醚(包括大环多胺)的合成、性质以及应用研究的兴趣与日俱增。这主要是因为其在仿生化学、催化、生物医药等方面的潜在应用。N-功能基的引入,使冠醚环的配位能力和选择性均得到提高。基于此,我们在胺氮上引入了羧酸基官能团,进一步研究和探讨官能团的引入对冠醚配位作用的影响。在本论文中,我们合成了含有苯酚基团的冠醚配体H2L:10,21-dimethyl-3,6,14,17-tetraazatricyclo[17.3.18,12]tetracosa- 1(23),8,10,12(24),19,21-hexaene-23,24-diol,并且以其为母体通过N-取代反应合成了新型臂式冠醚配体H2L1和H6L2(见下图)。系统的研究了H6L2与过渡金属离子的配位作用,得到了5个新型的冠醚配合物:[Co3(L2)(H2O)2(MeOH)4] (1)、[Co3(L2)(H2O)EtOH] (2)、Ni3(L2)(H2O)2]·H2O (3)、[Cu4(L2) H2O]MeOH·5H2O (4)和[Zn4(L2)(OAc)2]·1.5H2O (5)。通过元素分析、红外、热重、单晶衍射及粉末衍射等方法对化合物进行了表征。通过改变金属离子,我们得到不同结构的化合物。化合物1是单分子结构,水分子通过分子内氢键将其连接成一维链状结构。化合物2和3结构相似,结构中含有L2与金属离子连接而成的一维链。化合物4通过铜-氧簇连接成一个新颖的二维层状结构。出人意料的是,化合物5呈现出三维孔道结构,水分子贯穿于孔道之中。在整个研究过程中,我们不但研究了晶体的结构特征,还讨论了温度对配合物结构影响。
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