【摘 要】
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近年来,太阳能光催化技术因为其高效洁净以及太阳能的取之不尽用之不竭,成为了解决目前环境和能源问题的最有潜力途径之一。因此,研究者们把致力于研发出更加高效环保的光催化剂作为了主要的研究课题之一。其中铁系及铁系复合材料因为其原料丰富,带隙适宜以及物理化学性质稳定等特点,成为了人们广泛关注的光催化材料之一。但是铁系材料同时存在比表面积低,反应活性位点少以及光生电子空穴对的分离效率低的缺点,阻碍着铁系材料
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近年来,太阳能光催化技术因为其高效洁净以及太阳能的取之不尽用之不竭,成为了解决目前环境和能源问题的最有潜力途径之一。因此,研究者们把致力于研发出更加高效环保的光催化剂作为了主要的研究课题之一。其中铁系及铁系复合材料因为其原料丰富,带隙适宜以及物理化学性质稳定等特点,成为了人们广泛关注的光催化材料之一。但是铁系材料同时存在比表面积低,反应活性位点少以及光生电子空穴对的分离效率低的缺点,阻碍着铁系材料的进一步应用。因此我们希望通过简单有效的方法合成具有特殊形貌的铁系材料,并且与其他材料复合增大比表面积、活性位点、改善其光生电子空穴对的分离效率,以此进一步提升材料的光催化性能。(1)采用超分子自组装与后续热解的方式,将三唑环基团引入氮化碳骨架中。制备出三维(3D)管状氮化碳,其不仅拥有大的表面积,并且拥有优异的光生电子空穴对分离能力。然后我们通过简单的水热法合成纳米尺寸的α-Fe2O3颗粒,再通过静电吸附的方式将α-Fe2O3纳米颗粒与3D管状氮化碳结合。合成的复合材料不仅在可见光范围内有较好的光吸收能力,并且比表面积大、活性位点多。更重要的是α-Fe2O3纳米颗粒与3D管状氮化碳之间形成了Z型异质结构,进一步增强了复合材料的光生载流子分离效率。因此,在不使用牺牲试剂,纯水的情况下,该催化剂仍然能够展现出突出的光催化分解水性能。(2)采用分子自组装的方式,将铁离子锚定在超分子结构中,并以超分子结构为软模板,制备出具有丝瓜络状形貌的α-Fe2O3@C复合结构。因为特殊的形貌,使其具有大的比表面积。同时因为碳层的存在,不仅增强了材料的稳定性,更提高了光生电子空穴对的分离效率。将材料应用于降解硝基苯反应体系中,其表现出了优异的降解污染物的能力。通过机理实验,我们发现优异的性能是由于整个反应体系为光催化和光Fenton的协同反应,并且根据实验数据推断出整个协同反应的过程以及被降解物的整个降解路线,表明降解中间产物的无毒无污染性。(3)通过超分子模板法,将铁和镍双金属锚定在HOF结构中,然后经过煅烧制备出3D丝瓜络状Ni Fe2O4@C。以光催化和光Fenton协同反应降解四环素为例,研究了不同煅烧温度、不同H2O2用量和不同p H值对于所获催化剂的降解速率的影响。我们发现Ni Fe2O4@C可以在宽p H值范围(3-11)内表现出优异的降解硝基苯的效率。并且通过一系列的分析表征可得,双金属的存在使得反应活性位点增多,促进了H2O2有效利用。明确了反应的主要活性物种为·OH、h+和O2-,多种活性物质共同作用于污染物,表明光催化和光Fenton协同反应具有良好的治理水中污染物的能力。
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