固载化β-环糊精聚合物的制备及对UO22+的吸附研究

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核能源是一种清洁而有效的能源,在应对能源短缺方面发挥不可替代的作用。铀是核动力和制造核武器的主要原料,在核能方面具有广阔的应用前景,但铀是一种兼具化学毒性和放射性毒性的重金属,在勘探和开采、冶炼等有关铀操作过程中都会产生含铀废水,会导致环境污染。如果铀在环境中大量的累积,可能改变环境本底辐射甚至造成物种基因发生畸变,对人类的生存和发展会构成潜在的威胁。因此,必须重视和加强对含铀污染废水的处理方法的研究。在众多的处理方法中,吸附法是一种高效且种类多样的处理方法,引起了更多研究者的重视。β-环糊精是一种天然绿色环保的化合物,在环境分析、手性药物拆分等领域具有着广泛的应用,但是β-环糊精本身机械性能差、可溶性的缺陷限制了其在固相萃取等方面的应用。将β-环糊精通过化学键联到高分子载体得到固载化的β-环糊精,这种固载化的β-环糊精具有机械性能好等优点。利用价格低廉、机械性能好且热稳定性好和耐酸碱的硅胶作为载体是一个很好的选择。通过对β-环糊精进行一定的修饰,引入不同的活性基团用于去除重金属离子。因此,本论文研究了硅胶固载β-环糊精并且对环糊精进行修饰,制备的材料用于UO22+的吸附性能研究。主要包括以下几方面的内容:1.对铀的概况以及含铀废水的处理方法和β-环糊精的结构性质及其不同的修饰方法进行了较为全面的综述,对课题的提出依据和主要研究方向进行了分析。2.利用3-氯丙基三乙氧基硅烷作为偶联剂,合成了一种新型β-环糊精键合硅胶聚合物,然后通过带有双向反应基团的环氧氯丙烷作为交联剂,利用水杨酰胺对β-环糊精进行修饰,引入具有螯合能力的酰胺基团,对铀酰离子进行吸附。利用傅里叶转换红外谱仪和X-射线光电子能谱仪确定合成材料的可能性,并用扫描电镜描述吸附材料的表面形貌特征。考察了pH、吸附时间和干扰离子等对吸附过程的影响。吸附过程较符合Langmuir吸附等温线和一级动力学速率方程。此外,当干扰离子Fe3+、Cu2+、Mg2+和Na+的浓度小于15mg/L时,吸附剂能有效去除水溶液中的UO22+,最大吸附量为6.45mg/g。3.利用氨基化硅胶与6-对甲苯磺酰-β-环糊精的反应,将β-CD固载到硅胶上,合成了一种新型β-环糊精键合硅胶聚合物,然后利用氯乙酸乙酯对β-环糊精进行修饰,引入具有螯合能力的羰基基团,对铀酰离子进行吸附。傅里叶转换红外谱仪和X-射线光电子能谱仪确定合成材料的可能性,扫描电镜描述吸附材料的表面形貌特征。考察了pH、温度、吸附时间和干扰离子等对吸附过程的影响。吸附过程较符合Langmuir吸附等温线和一级动力学速率方程。实验结果表明,在pH=45的实验条件下,在50min内吸附过程达到平衡,最大吸附量是9.2mg/g。
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