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高级氧化技术又称深度氧化技术,是一种基于羟基自由基中间体反应的氧化技术,近年来成为环境科学与工程领域的研究热点,其中以金属酞菁做催化剂的可见光催化氧化技术研究日益增多。
本文将铁酞菁通过共价键负载在树脂上,制得多相光催化剂(C-FePc),并利用紫外-可见漫反射光谱和扫描电镜-能谱仪对其进行表征。进行了三种难降解有机物(盐酸四环素、吲哚以及硝基苯)的光催化氧化降解实验,考察了催化剂投加量、pH、温度和氧化剂投加量对降解实验的影响,得到最优反应条件。实验中还考察了降解反应中TOC的去除率和自由基抑制剂对反应的影响,考察了催化剂的稳定性,并对硝基苯降解反应中的中间产物进行了检测,推测了其反应可能的降解途径。
通过吸附树脂复合铁酞菁光催化降解三种不同难降解有机污染物的实验,得出以下结论:
(1)降解盐酸四环素的最佳条件是:反应温度为35℃,水样pH为9.0,双氧水投加量为5ml/L,催化剂投加量为1.0g/L。降解吲哚的最佳条件是:反应温度为35℃,水样pH为9.0,双氧水投加量为10ml/L,催化剂投加量为1.0g/L。降解硝基苯的最佳条件是:反应温度为35℃,水样pH为3.0,催化剂投加量为1.5g/L,双氧水投加量为10ml/L。
(2)降解盐酸四环素、吲哚及硝基苯的实验过程中,TOC去除率分别为62.3%、55.2%及42.3%。分别进行了催化剂稳定性实验,验证了催化剂具有良好的稳定性。
(3)投加自由基捕获剂—叔丁醇的对比试验证实了溶液中产生的羟基自由基在树脂负载铁酞菁催化降解盐酸四环素、吲哚及硝基苯废水过程中起着重要作用。
(4)通过GC-MS分析,硝基苯降解反应过程中检测到了苯酚、间硝基酚、邻硝基酚等中间产物,推测了硝基苯可能的降解途径。
(5)对于本催化氧化体系,盐酸四环素最易降解,吲哚其次,硝基苯最难降解,其反应过程都基本符合拟一级动力学规律,其反应速率常数k分别为0.04499min-1、3.98×10-3min-1及15.35×10-2h-1。
研究结果表明,负载型铁酞菁催化剂C-FePc是一种高效、节能的多相光助Fenton催化剂。