Mn、Co掺杂ZnO的结构及室温磁性能研究

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稀磁半导体是指由过渡金属离子掺杂到半导体化合物中而形成的一种新型材料。其中,ZnO稀磁半导体是目前最有希望能够集成到传统半导体中的一种新型材料,它不仅能使传统微电子器件的工艺尺寸做到更小,同时还在传输效率上也有非常大的提升。近年来,ZnO稀磁半导体的研究已逐渐成为了该领域的研究热点。然而,ZnO稀磁半导体是否能够在实际中得到应用的关键在于拥有室温铁磁性。因此,本论文选用溶胶-凝胶法制备Mn、Co掺杂ZnO稀磁半导体,通过优化部分工艺参数并采用XRD、SEM、EDAX、FTIR、UV-vis、XPS、VSM和PPMS测试分析技术对其晶体结构和室温磁性来源进行深入探索,得到以下结果:(1)通过溶胶-凝胶法制备了0%、3%、6%和9%Mn含量掺杂ZnO样品。XRD测试结果表明,随着掺杂Mn含量的增多,二相杂质(Zn Mn O3化合物)随之生成,但它对Mn掺杂ZnO体系的室温磁性能几乎没有影响。同时综合SEM、EDAX、FTIR和XPS说明Mn离子成功掺入ZnO晶体结构中并以二价态替换Zn2+离子位置。另外,VSM分析结果显示,所有样品均由室温抗磁性和室温顺磁性两种磁性组成,而样品呈现出来的室温磁性能是由磁性竞争机制决定。也就是说,在较低的外加磁场下,Mn掺杂ZnO样品主要表现为抗磁性,其磁性能主要来源于抗磁相和Mn离子间的反铁磁性交换作用;而在较大的外加磁场下,其磁性能相反,且由Mn、Zn和O离子间的杂化作用提供。(2)通过溶胶-凝胶法制备了0%、1%、2%和3%Mn含量掺杂ZnO样品。XRD测试结果表明,所有样品的晶体结构中无第二相杂质;SEM测试结果表明,随着Mn掺杂剂含量的增加,样品的粒径逐渐减小。XPS说明Mn离子成功掺入ZnO晶体结构中并以二价态替换Zn2+离子位置。另外,VSM分析结果显示,所有样品均由室温铁磁性和室温抗磁性两种磁性组成,而样品呈现出来的室温磁性能是由铁磁性相与抗磁性比例决定。也就是说,1%Mn掺杂ZnO样品中的室温铁磁性主要来源于较高的铁磁相,2%和3%Mn掺杂ZnO样品中的室温铁磁性主要来源于Zn、Mn和O离子间的杂化作用以及氧空位与磁性离子的铁磁交换作用;所有掺杂样品的室温抗磁性由抗磁相和Mn离子间的反铁磁性交换作用提供。(3)通过溶胶-凝胶法制备了0%、1%、3%和5%Co含量掺杂ZnO样品。XRD测试结果表明,所有样品的晶体结构中无第二相杂质;SEM测试结果表明,随着Co掺杂剂含量的增加,样品的粒径逐渐减小;综合FTIR、UV-vis和XPS测试结果,ZnO六方纤锌矿结构中的部分Zn2+离子位置被Co2+离子取代,并且Co离子的价态显示二价态;PPMS测试结果显示,未掺杂Co的ZnO样品具有室温抗磁行为,而所有Co掺杂ZnO样品均具有室温铁磁行为,其室温铁磁性主要来源于Co、Zn和O离子间的杂化作用以及Co离子间的d-d交换作用。(4)通过对比Mn、Co掺杂ZnO体系的室温磁性能发现,当掺杂含量不高于5%时更有利于掺杂样品中磁性阳离子的磁矩方向呈现铁磁有序态,从而呈现出室温铁磁性。同时,较低掺杂含量能有效地避免二相杂质化合物的生成以及减少氧空位浓度。
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