郑州、洛阳和平顶山城区PM2.5中含碳组分污染特征及源解析

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本研究选取河南省三个城市(郑州、洛阳和平顶山)为研究对象,于2014年10月至2015年8月期间,选取典型月份代表秋、冬、春、夏四个季节,采集研究区域大气中的PM2.5样品,研究大气细颗粒物和其中的含碳组分(包括元素碳、有机碳、16种优先控制多环芳烃和C8-C40正构烷烃)的浓度水平,季节变化特征和影响因素。利用元素碳和有机碳的比值,正构烷烃的分子地球化学参数和多环芳烃的特征比值定性判断这些物种的潜在污染来源。利用正定矩阵因子法模型(Positive Matrix Factorization,PMF)定量解析各类污染源对研究区域大气细颗粒物中多环芳烃和正构烷烃贡献率。研究结果显示,采样期间郑州、洛阳和平顶山采样点PM2.5年平均浓度分别为(145±66)、(97±63)和(100±72)μg·m-3,分别为国家《环境空气质量标准》(GB 3095-2012)二级标准年均值(35μg·m-3)的4.1、2.8和2.9倍,日均浓度超过国家二级标准日均值(75μg·m-3)的天数占总采样总天数均超过60%。采样期间郑州、洛阳和平顶山PM2.5中OC浓度年均值分别为(27±27)、(12±9)和(17±16)μg·m-3;EC浓度年均值分别为(11±13)、(5±4)和(7±6)μg·m-3;PAHs浓度年均值分别为(58±54)、(72±57)和(181±104)ng·m-3;正构烷烃浓度年均值分别为(232±24)、(169±100)和(231±156)ng·m-3。含碳组分质量浓度季节变化特征与PM2.5质量浓度季节变化特征一致,呈现出冬季平均浓度最高,其次为秋季、春季和夏季,这可能与冬季取暖导致燃煤量增加和冬季较为稳定的气象条件有关。用(1.6OC+EC)来估算总碳质气溶胶(Total carbonaceous aerosol,TCA)的含量,郑州、洛阳和平顶山气溶胶中的TCA年均浓度分别占细颗粒物质量浓度年均值的30%、25%和34%,表明含碳组分是PM2.5的重要组分。多环芳烃的健康风险评价结果表明研究区域存在较高的潜在健康风险。PMF模型解析结果表明,燃煤源对郑州、洛阳和平顶山的大气细颗粒物中多环芳烃的贡献分别为39%、36%和38%;工业源的贡献分别为20%、22%和21%;生物质燃烧的贡献分别为9%、13%和10%;汽油燃烧源的贡献分别为22%、15%和16%;柴油燃烧源的贡献分别为10%、14%和15%。由源解析结果看出,燃煤源对研究区域大气细颗粒中多环芳烃的贡献最大,其次为机动车排放污染源,主要为汽油车和柴油车尾气排放,工业源和生物质燃烧源的贡献相对较小。燃煤源对郑州、洛阳和平顶山的大气细颗粒物中正构烷烃的贡献分别为31%、30%和27%;汽油燃烧源的贡献分别为10%、12%和11%;柴油燃烧源的贡献分别为20%、26%和24%;秸秆燃烧源的贡献分别为22%、15%和16%;高等植物排放源的贡献分别为22%、21%和16%。由源解析结果看出,人为源(包括燃煤、机动车排放和秸秆燃烧)是研究区域大气细颗粒中正构烷烃的主要来源,高等植物排放源的贡献较小。
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