锂空气电池阴极催化剂的制备与性能研究

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面对严峻的环境问题和资源危机,全球科研工作者努力探索新能源,由于锂空气电池具有超高的理论能量密度和环境友好型等特点,以及在电动汽车良好的应用前景,因而受到全球科研工作者的关注。然而,在锂空气电池充放电过程中氧还原(ORR,2Li++2O2→Li2O2)反应和氧析出(OER,Li2O2→O2+2Li+)反应中,锂空气电池也面临着库伦效率低、倍率性能差、循环寿命短和充放电电压差大等问题,这都限制了锂空气电池的实际应用。解决以上问题的关键就是合成出针对氧还原/氧析出的双效催化剂。众所周知,催化剂的形貌、结构和化学组成对锂空气电池的性能具有巨大的影响,所以尝试了用改进的Hummers法、水热法和煅烧法合成出不同形貌的氧化物并负载在石墨烯上形成复合物。所以本文主要探讨制备能够提高锂空气电池电化学性能的双功能阴极催化剂。首先,通过一个简单的水热法合成了超薄Co3O4纳米片并将其生长在氧化石墨烯表面合成Co3O4/rGO复合物,将其用于锂空气电池的阴极。受益于Co3O4和rGO协同效应,Co3O4/rGO复合物表现出优异的电化学性能:第一圈的放电容量为10528 mAh g-1并且库伦效率可以高达84.4%。此外,基于Co3O4/rGO复合物电池表现出优秀的循环稳定性:在电流密度为100 mA g-1下循环113圈后,放电终止电压仍高于2.5 V。当限制容量为3000 mAh g-1时,仍能循环28圈。优秀的电化学性能是与rGO大的比表面积分不开的:这不仅为Co3O4纳米片均匀分布提供碳骨架,而且可以促进不溶放电产物Li2O2的可逆形成和分解。其次,通过水热-煅烧法合成了麦穗状的介孔CoO纳米棒,并且基于氧化石墨烯合成了CoO/rGO复合物。由于CoO和rGO的协同作用,CoO/rGO复合物在200 mA g-1电流密度下第一圈的放电比容量为20254 mAh g-1,同时库伦效率也高达98.9%。,CoO/rGO复合物即使在800 mA g-1电流密度下第一圈的放电比容量为20254 mAh g-1,表现出优异的倍率性能。在200 mA g-1电流密度下,截止容量为1000 mAh g-1时,电池可以稳定循环69圈。优异的电池性能主要取决于阴极材料特殊的结构(分层介孔结构),可以促进放电产物的可逆生成与分解。最后,通过改变Co(NO33·6H2O和Mn(NO32·6H2O的质量比来合成MnxCo3-xO4/rGO复合物。合成的MnCo2O4/rGO表现出优异的电化学性质。在100 mA g-1电流密度下,截止容量为2000 mAh g-1时,电池可以稳定循环32圈。即使在充放电32圈后,电池的终止电压只有4.2 V,表现出优异的OER催化活性。
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