【摘 要】
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有机无机杂化卤素钙钛矿材料作为近十几年来的明星半导体材料,因其具有的优异光电性质,比如高载流子迁移率、超长的载流子扩散距离、低的缺陷浓度、带隙可调、高的载流子寿命积以及超高的缺陷容忍等性质,受到了科学研究者的广泛关注,在各类光电器件的研究中都出现了它的身影,尤其在光伏器件、辐射探测、发光二极管等领域都展示出了十分优秀的性能。但基于钙钛矿多晶制备的光电器件仍然被材料的离子迁移效应所制约。钙钛矿单晶与
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有机无机杂化卤素钙钛矿材料作为近十几年来的明星半导体材料,因其具有的优异光电性质,比如高载流子迁移率、超长的载流子扩散距离、低的缺陷浓度、带隙可调、高的载流子寿命积以及超高的缺陷容忍等性质,受到了科学研究者的广泛关注,在各类光电器件的研究中都出现了它的身影,尤其在光伏器件、辐射探测、发光二极管等领域都展示出了十分优秀的性能。但基于钙钛矿多晶制备的光电器件仍然被材料的离子迁移效应所制约。钙钛矿单晶与其他半导体单晶一样在光电器件中都具有多晶材料不可比拟的优势。钙钛矿单晶消除了离子迁移快速通道—晶界,极大的提升了材料的离子迁移激活能并大幅减少了电荷传输过程中的损失;单晶还具有更高的结晶性使得缺陷浓度被进一步抑制,同时具有更高的稳定性。目前基于单晶制备的光伏器件和辐射探测器都已经取得巨大成功。虽然钙钛矿单晶材料可以抑制通过晶界造成的离子迁移效应,但有研究表明,在其生长中也会出现一些大部分集中于晶体表面的深缺陷导致离子迁移并降低器件性能。本论文通过对CH3NH3PbI3（MAPbI3）单晶表面缺陷态进行精确调控,实现了利用不同单晶表面缺陷态的不同性质来制备不同应用的钙钛矿单晶光电器件。主要包括以下具体内容:1.MAPbI3单晶生长及表面缺陷调控。采用反温度空间限域法生长获得了MAPbI3薄单晶,并利用CH3NH3I（MAI）处理消除了单晶表面由于环境变化导致溶液腐蚀晶体产生的电荷缺陷。同时我们发现,过量的MAI会在晶体表面形成游离的离子,并可以随大电场移动,可以提高晶体表面导电性,并由于自掺杂作用会提高晶体表面电势。经过原子钝化去除表面离子缺陷可大幅提高单晶离子迁移活化能、提高器件暗电流稳定性。高分子界面层和原位交联界面层的加入可大幅降低器件暗电流,有利于在探测器中获得更低的噪音,提高信噪比,提升器件性能。对于不同表面态可进行不同方向的应用。2.高效高稳定横向结构MAPbI3单晶太阳能电池。我们制备了横向结构Au/MAPbI3/C60/BCP/Au钙钛矿单晶太阳能电池,利用横向结构不需要昂贵的透明电极、提高光的利用率、消除界面应力等优势,并结合过量MAI处理的单晶在钝化了表面缺陷的同时提高了晶体横向电导率,能够降低串联电阻、提高电荷收集效率,以及MAI过量处理还提高表面电势,能够修饰太阳能器件的阳极界面,很好的与Au阳极进行能级匹配降低电压损失等性质,获得了超过11.5%的光电转换效率。并首次制备了钙钛矿单晶集成太阳能电池,该器件也展示出优异的工作稳定性,在一个太阳光强照度下最大功率点连续输出200小时几乎无衰减。3.高灵敏度共平面结构MAPbI3单晶X射线探测器。利用原子钝化的MAPbI3单晶制备了Au/MAPbI3/Au共平面结构钙钛矿单晶X射线探测器。原子钝化的MAPbI3单晶具有高的离子迁移激活能,能够抑制大电场下器件暗电的流漂移同时降低器件暗电流。所制备的X射线探测器获得了一个高达7.0×105μC Gy-1air cm-2的灵敏度,同时其最低可探测极限低至1.5 n Gyairs-1,并且器件也具有很高的储存稳定性。4.消除界面电化学反应的高灵敏度高稳定性X射线探测器阵列。我们将p-型和n-型界面层插入Au电极与MAPbI3单晶之间,制备了p-i-n结构的共平面X射线探测器。界面层的加入一方面抑制了在施加外置偏压时在电场作用下的Au与卤素的电化学反应,这消除了暗电流输出第一阶段的电流极化效应;另一方面由于形成的p-i-n结构限制了反向电压下的电荷抽取,器件的暗电流降低了约3个数量级,从而将最低检测限降低至0.1 n Gyair s-1。最终我们制备了用于低剂量X射线高分辨成像的共平面线性探测器阵列。
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