介微孔材料负载钴及其在F-T合成中的应用研究

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煤或天然气转化为合成气,再经费托(F-T)反应制备烃类是获取液体燃料的重要方法。由于F-T产品具有分布宽,选择性差的特点,因此如何调控产物的组成是F-T反应研究的重点,而这一目标的实现依赖于高活性,高选择性与高稳定性催化剂的设计。通常使用的多孔载体中,微孔分子筛孔径相对较小存在扩散限制,FT反应过程易产生甲烷,而介孔分子筛孔径则相对较大对某些分子不具备空间限域效应,且水热稳定性差等缺点,限制了它们在F-T合成中的应用。因此结合微孔分子筛结构规整、水热稳定性高,介孔分子筛孔径大且分布集中的优点,实现孔结构的梯度分布,有望在F-T反应中达到选择性合成的目的。本论文利用双模板法,在水热条件下合成了介微多级孔分子筛(Meso-ZSM-5),采用等体积浸渍法制备了Co/Meso-ZSM-5催化剂,并用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、程序升温还原(TPR)、X射线荧光衍射(XRF)和N2吸脱附等手段对其进行了表征,考察了催化剂在F-T合成中的活性与选择性,具体工作如下:首先制备了三种不同孔结构的载体(ZSM-5、Al-MCM-41和Meso-ZSM-5),考察了Co/ZSM-5、Co/Al-MCM-41和Co/Meso-ZSM-5催化剂对F-T反应性能的差异,发现载体孔结构对催化剂的选择性具有重要影响,Co/Meso-ZSM-5催化剂具有较高的C5-18烃选择性及较低的气态烃选择性,归因于Co/Meso-ZSM-5催化剂同时具有微孔和介孔结构,微孔具有限域作用,介孔有利于长链烃的扩散。其次考察了二次晶化温度、介孔模板剂十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)与正硅酸乙酯(TEOS)的摩尔比、硅铝比等因素对Meso-ZSM-5孔结构的影响。结果表明,随着二次晶化温度的升高,载体结晶性能提高,F-T反应中催化剂表现较高的CO转化率及高的C5-18选择性。随着CTAB/TEOS摩尔比增加,载体的结晶度下降,介孔孔径增大。CTAB/TEOS摩尔比为0.25时,制备的催化剂F-T反应活性最高,C5-18的选择性最大。随着Si/Al比增加,载体晶形趋于规整,催化剂F-T活性增加,汽油组分(C5-11)选择性增加。当硅铝比为80时制备的催化剂F-T活性最高,归应于催化剂较高的还原度。为进一步增大介微复合分子筛的介孔孔径,研究了三嵌段共聚物(P123)对分子筛孔径的影响,发现随着P123的用量增加,Meso-ZSM-5的介孔孔径逐渐增大。负载钴制备的催化剂表现了较高的长链烃选择性。
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