石墨烯负载纳米铁去除地下水中硝酸盐氮的技术研究

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近年来随着经济及工农业的快速发展,地下水污染也越来越严重。硝酸盐氮已成为进入水体最频繁的污染物之一,且污染具有日益恶化的趋势,地下水硝酸盐氮污染已成为全世界关注的热点。由于硝酸盐氮污染的危害性及紧迫性,地下水硝酸盐氮的去除技术研究成为一个热点。纳米材料具有比表面积大,活性强等特点,能够快速的去除有机物、硝酸盐及重金属等污染物,因而受到更多研究者的关注,纳米技术的发展为地下水处理提供了更多的研究思路。已有研究表明,纳米铁对硝酸盐氮有较高的去除率,但还原产物主要为氨氮,生成率高达90%以上,且初始反应速率不是很高,不能很好的适应高浓度硝酸盐氮去除。因此,开展地下水硝酸盐氮污染治理理论与技术方法研究,探讨高效简便的地下水硝酸盐氮处理方法,仍然是地下水污染治理研究工作的重要内容,具有重要的理论价值和现实意义。因此本文以石墨烯为载体,采用液相还原法将纳米铁负载于石墨烯上,然后进行去除硝酸盐的静态实验,在比较研究还原铁粉、纳米铁与石墨烯负载纳米铁去除能力的基础上,深入研究了石墨烯负载量、硝酸盐氮初始浓度、pH、溶解氧和共存离子等因素对去除效果的影响,探讨了石墨烯负载纳米铁去除硝酸盐的反应机理。论文的主要研究结论如下:(1)还原铁粉在中性条件下基本不与硝酸盐反应,只有在较低pH条件下才对硝酸盐氮有较好的去除效果;纳米铁在中性条件下即能较好的去除硝酸盐氮,90分钟去除率即能达到80%以上,当硝酸盐氮初始浓度为50mg/L时,纳米铁去除硝酸盐氮反应符合一级反应动力学方程。(2)石墨烯负载纳米铁去除硝酸盐氮效率明显高于纳米铁,且氨氮生成率为79%左右,较之纳米铁有所降低。石墨烯与纳米铁最佳负载比为5:1;在石墨烯负载纳米铁投加量相同情况下,随着硝酸盐氮初始浓度的增大,去除率有所下降;较低pH,能够不同程度的提高去除率,主要是因为较低pH能够及时更新石墨烯负载纳米铁反应面;水中溶解氧浓度越大,石墨烯负载纳米铁对硝酸盐氮去除效率越低,这是因为溶解氧氧化纳米铁,降低了还原硝酸盐氮的能力;共存离子Cl-、SO42-、PO43-对去除硝酸盐氮效果均有影响,影响程度由大到小依次为:PO4<sup>3-、SO42-、Cl-。(3)通过对石墨烯负载纳米铁与硝酸盐反应0、30、90分钟后剩余物进行SEM研究发现,制备的纳米铁为颗粒状球体,直径为2080nm,随着反应的进行,颗粒状的纳米铁逐渐被消耗,变成絮状物;经动力学研究表明,石墨烯负载纳米铁与硝酸盐的反应级数n=0.45,表明该反应不是一个简单的一级化学反应,而是一个由化学反应、吸附/解吸等的组成的复杂过程。
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