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单分子磁体（SMM）在阻塞温度下可展示出磁性慢弛豫行为和磁滞回线,在分子自旋电子学,超高密度磁信息存储和分子水平的量子计算有着实际应用前景,已经引起了人们的广泛兴趣。稀土离子配合物尤其是镝离子配合物由于其未淬灭的自旋角动量,具有较强的磁各向异性,是构建单分子磁体的理想选择。其中β-二酮类稀土配合物,因其具有稳定的双齿配位模式,可为稀土离子提供合适的配体场,因此被大量用于合成稀土单分子磁体。本篇论文选取四甲基庚二酮（Hthd）为主要配体,通过使用多种辅助配体,设计合成了四个系列,26个结构新颖的β-二酮稀土配合物,并对其进行了红外/紫外吸收光谱、热失重、元素分析及X射线粉末衍射等基础表征。通过X射线单晶衍射确定配合物的分子结构,发现Hthd中较大的空间位阻和不同种类的辅助配体可有效调控配合物中稀土离子的配位数及局部配位构型的对称性。系统完整的对配合物直流和交流磁性数据进行测试,根据晶体场Hamiltonian方程拟合直流数据得到配合物基态及激发态,为判断量子隧穿效应强度提供相关依据。并利用不同方法计算中心稀土离子的配位构型对称性与扭曲程度,结合静电势模型计算得到Hthd镝配合物的磁易轴方向,深入探讨了稀土配合物结构与单分子磁体性质间的构效关系。论文第三章使用Hthd与帽状含氮配体合成了一系列四个八位配D4d对称性的镝配合物,在零场下展现出单分子磁体的性质,其中配合物3的能垒最高为128 K,配合物2的阻塞温度可达到5 K。论文第四章在上一章的基础上,通过三个不同配位构型的八配位镝配合物着重研究了配体电势分布对分子磁性的影响。论文第五章和第六章使用Hthd配体与单齿辅助配体合成了七配位β-二酮稀土配合物,阐述了不同对称性及稀土离子核数下,稀土单分子磁体量子隧穿效应的来源及磁动力学差别,并对一维链结构的稀土配合物进行磁性和荧光数据表征。