【摘 要】
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n型Mg3Sb2基热电材料,作为一种潜在的中温热电材料,其室温附近的ZT值较低,限制了转换效率的提高。本文以n型Mg3Sb2基材料为研究对象,通过调整烧结工艺,如提高烧结温度、延长
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n型Mg3Sb2基热电材料,作为一种潜在的中温热电材料,其室温附近的ZT值较低,限制了转换效率的提高。本文以n型Mg3Sb2基材料为研究对象,通过调整烧结工艺,如提高烧结温度、延长保温时间的方式,增大晶粒尺寸,减少晶界对载流子的散射作用,从而提高其室温附近的热电性能。系统研究了不同烧结温度对Mg3.05(Sb0.3Bi07)1.99Te0.01和不同烧结温度、不同保温时间对MgB2掺杂的Mg3.17B0.03Sb1.5Bi0.49Te0.01的热电性能的影响,得到以下研究成果:对于Mg3.05(Sb0.3Bi0.7)1.99Te0.01材料,提高烧结温度,可以有效增大晶粒尺寸,减弱晶界对载流子的散射,优化电性能,从而增大功率因子。此外,增大的电子浓度抑制了本征激发,拓宽了材料高ZT值的温度区间,最终使得1063 K烧结的样品获得最高ZT值为1.15,及在300 K~623 K之间的平均ZT值为0.95。随烧结温度的升高,输出功率密度和转换效率都呈现升高的趋势,当烧结温度为1063 K、热端温度为625 K时,输出功率密度和转换效率获得最大值,分别为3.27 W cm-2和 10.7%。对于MgB2掺杂的Mg3.17B0.03Sb1.5Bi0.49Te0.01样品,提高烧结温度,可以有效增大晶粒尺寸,减弱晶界对载流子的散射,改善功率因子。然而,延长保温时间,会降低MgB2掺杂材料低温区间的电导率,同时引起Seebeck系数绝对值降低。因此,低温段的功率因子明显降低。由于总热导率的降低,导致延长保温时间后,ZT值出现低温段降低,而高温段升高的现象。MgB2的掺杂,由于提高了体系的载流子浓度,因此,可有效提高材料低温区间的电性能。然而,MgB2的掺杂引起了高的热导率,导致了 MgB2掺杂后的ZT值在低温段升高,高温段降低的现象。另外,烧结温度的提升有利于提高材料的输出功率密度和转换效率,因此,在烧结温度为1063 K、热端温度为725 K时,输出功率密度和转换效率获得最大值,分别为 4.2 W cm-2 和 13.2%。
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