【摘 要】
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二芳基醚结构单元广泛存在于具有生物活性的化合物中,其合成方法是传统的铜催化Ullmann碳-氧偶联反应。目前的均相铜催化反应体系、固载型铜催化体系以及铜基纳米颗粒催化体
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二芳基醚结构单元广泛存在于具有生物活性的化合物中,其合成方法是传统的铜催化Ullmann碳-氧偶联反应。目前的均相铜催化反应体系、固载型铜催化体系以及铜基纳米颗粒催化体系存在反应成本高或催化剂回收困难等问题。本论文首先采用浸渍方法制备CuO/y-Al2O3催化剂,用于碘苯和间甲酚的偶联反应,在不添加配体的条件下,目标产物3-甲基二苯醚的得率为70%,且该催化剂可循环套用四次保持适中的催化活性。通过各种技术表征表明,CuO/y-Al2O3催化剂的催化活性主要是由高度分散的二价铜物种提供。反应液ICP-AES分析表明,CuO/Al2O3催化剂在反应过程中有一定量的铜物种流失,实验证明流失铜物种具有催化反应活性。通过对新鲜催化剂以及原料与催化剂反应生成的中间体的确认,探索了CuO/Al2O3催化剂上碘苯和间甲酚的反应历程。本文还以共沉淀方法和溶胶凝胶-溶剂挥发自组装方法制备了一系列CuO/Al2O3催化剂,考察焙烧温度和铜负载量对催化剂反应活性的影响。此外,还将CuO/Al2O3催化剂应用于两种含二芳基醚结构单元的医药中间体的制备。
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