【摘 要】
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近年来,作为大气污染中的主要污染物之一,一氧化氮（NO）已经引起了严重的环境问题,比如光化学烟雾、酸雨以及臭氧层的破坏等。而当前,去除NO最为广泛的方式是选择性催化还原（SCR）技术,通过使用该技术可以将NO转化为无毒无害的氮气并释放出来。但是,由于SCR技术主要以宝贵的氨（NH3）或氢（H2）作为还原剂,而不是一个理想的方法。因此,借鉴电催化水分解析氢反应（HER）的思路,利用水中的氢源在温和条
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近年来,作为大气污染中的主要污染物之一,一氧化氮（NO）已经引起了严重的环境问题,比如光化学烟雾、酸雨以及臭氧层的破坏等。而当前,去除NO最为广泛的方式是选择性催化还原（SCR）技术,通过使用该技术可以将NO转化为无毒无害的氮气并释放出来。但是,由于SCR技术主要以宝贵的氨（NH3）或氢（H2）作为还原剂,而不是一个理想的方法。因此,借鉴电催化水分解析氢反应（HER）的思路,利用水中的氢源在温和条件下电催化NO氢化还原转化成可回收的铵（NH4+）具有非常重要的意义。已有报道,掺杂被广泛用于提高HER电催化剂性能,但未有将掺杂的方法用作提高NO电还原合成NH3或NH4+电催化剂性能的报道。基于此,本文将设计开发高选择性电催化NO还原合成NH4+催化剂作为目标,制备了一系列不同含量的Ru掺杂Cu电催化剂,并且通过一系列表征对其形貌、结构和组成进行了探究,并将其用于电催化NO还原合成NH4+活性探究。主要研究内容如下:通过共沉淀法合成Ru掺杂Cu（OH）2前驱物(Rux-Cu1-x（OH）2),然后经电化学还原制得Ru掺杂Cu纳米颗粒(Rux-Cu1-x NPs)。表征结果表明,所制备出的RuxCu1-x为立方相的纳米颗粒,且Ru均匀地掺杂进Cu NPs中。将所合成的Cu和Rux-Cu1-x纳米颗粒用于电还原NO合成NH4+性能测试中,并利用核磁共振氢谱与比色法对NH4+进行了定量分析,结果表明最优掺杂量的Ru0.05Cu0.95催化剂具有高的的法拉第效率（64.9%）、产率(17.68 mmol gcat-1 h-1)和良好的稳定性,并且通过在线电化学微分质谱和电化学原位红外光谱确定了NO还原的反应路径。此外,通过利用X射线光电子能谱（XPS）和密度泛函理论（DFT）计算共同揭示了Ru掺杂在电催化NO还原反应中的作用机制:Ru掺杂引起Cu表面的d带中心下降,降低了限速加氢步骤的反应能和NH3的解吸能,从而提高了NO电化学还原性能。
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