【摘 要】
：
金属卤化钙钛矿是新型的具有优异光电性质的材料。钙钛矿发光二极管（light-emitting diode,LED）经过近5年的发展,在效率上已经取得飞速突破,成为发展最快的发光技术,其中近红外、红光、绿光钙钛矿LED的外量子效率已经超过20%。但是,蓝光钙钛矿LED的效率提升依然缓慢,远远落后于其他光色的器件。另外,如何将红绿蓝钙钛矿集成为白光钙钛矿LED依然是领域内的极大挑战。因此,本论文的研究
【基金项目】
：
国家自然科学基金委; 广东省自然科学基金委研究生国家奖学金; 华南理工大学校长奖学金; 优秀博士论文创新基金
论文部分内容阅读
金属卤化钙钛矿是新型的具有优异光电性质的材料。钙钛矿发光二极管（light-emitting diode,LED）经过近5年的发展,在效率上已经取得飞速突破,成为发展最快的发光技术,其中近红外、红光、绿光钙钛矿LED的外量子效率已经超过20%。但是,蓝光钙钛矿LED的效率提升依然缓慢,远远落后于其他光色的器件。另外,如何将红绿蓝钙钛矿集成为白光钙钛矿LED依然是领域内的极大挑战。因此,本论文的研究内容主要围绕蓝光钙钛矿LED的效率提升和面向白光发射的多光色钙钛矿LED集成两大方面进行展开,以实现高效稳定的蓝光钙钛矿LED与基于钙钛矿材料为发光体的白光器件为最终目标。本论文重点研究钙钛矿材料组分设计、器件结构优化、器件中的光学模式分析等关键问题,为实现高效、稳定、廉价的钙钛矿发光应用提供理论与实践指导。在第二章工作中,我们主要研究了基于维度调控与组分调控的蓝光钙钛矿材料设计。我们首先调控了三维体型CsPbClxBr3-x钙钛矿中的Cl比例,最终微调至CsPbCl0.9Br2.1的组分以获得发光峰为484 nm的蓝光发射薄膜。随后,苯乙胺氢溴酸盐（phenylethylammonium bromide,PEABr）被引入三维CsPbCl0.9Br2.1晶粒中,诱导二维钙钛矿的形成,进而促进荧光量子效率显著提升至接近30%,同时进一步使发光峰蓝移至481 nm。我们观测到钙钛矿晶粒在钙钛矿/PEDOT:PSS杂化薄膜中的垂直方向不均匀分布现象,其中大部分的钙钛矿晶粒分散在薄膜的顶部。为了“激活”大部分位于薄膜顶层的钙钛矿发光体,我们利用载流子复合区域调控的策略,通过简便地对PEDOT:PSS层的厚度进行改变,最终成功实现了外量子效率达到5.7%,最大亮度达到3780 cd m-2的高效蓝光钙钛矿LED的制备,约为当时同类型器件已报道效率的两倍。该项工作突出了钙钛矿LED中复合区域调控的重要性,为我们进一步研究蓝光钙钛矿LED提供良好的载体。在第三章工作中,我们主要研究了蓝光钙钛矿器件中的光谱稳定性问题。在前面的工作中,我们发现混合卤素的钙钛矿组分在长期工作过程中的光谱不稳定性问题。针对这一问题,我们首先研究了单一卤素CsPbBr3体系的准二维钙钛矿组分,发现仅仅加入单一大尺寸有机配体PEABr时,尽管薄膜的荧光光谱可以得到明显的蓝移,但在电致发光过程中往往由于较快的能量或电荷转移效应而只能得到绿光发射。通过引入第二种大尺寸有机配体异丙胺氢溴酸盐（iso-propylammonium hydrobromide,IPABr）,我们发现低维钙钛矿相的形成得到抑制,这可能是因其破坏了PEA分子较强的分子间堆积。经过组分优化,可以获得光致与电致发光光谱稳定的天蓝光钙钛矿薄膜与器件。进一步,我们通过界面优化,调整空穴传输速率,成功将外量子效率进一步推进到8%,且发光光谱稳定,为后续的白光钙钛矿器件研究打下基础。在第四章工作中,我们研究了基于“电致激发+光致激发”方式,由蓝光钙钛矿芯片作为驱动,激发红光和绿光钙钛矿荧光粉,实现红/绿/蓝三色白光发射。我们的研究同时解决了钙钛矿LED白光发射和光取出效率低下两大难题。我们通过减少蓝光钙钛矿LED的金属顶电极厚度,并在其上沉积一层红光钙钛矿纳米晶,就可以实现红蓝两层钙钛矿之间的近场光学耦合。由于钙钛矿具有较大的折射率,所产生的蓝光光子容易因为全反射而限制在器件内部,形成光波导模式。而全反射过程中所产生的倏逝波会进一步诱导金属表面等离极化激元模式的形成。但由于全反射中的倏逝波以及表面等离极化激元都属于倏逝场,其能量都能在近场范围内渗透到下一层介质,这为利用它们创造了条件。我们发现,红光层的存在可以通过光子隧穿效应和倏逝波吸收来抽取受限蓝光光子,从而抑制光波导模式;另外,红光层也可以通过表面等离极化激元吸收来抑制表面等离极化激元模式。被红光层抽取后的蓝光光子会进一步下转换为红光光子而出射,大大提高了器件的光取出效率（超过50%）,并实现了白光发射。基于此器件结构的双色白光钙钛矿LED效率超过12%,三色白光效率超过5%,为现阶段效率最高的白光钙钛矿LED,填补了钙钛矿白光领域的缺口。
其他文献
电致荧光变色材料在外界电压的控制下可以进行荧光强度或颜色智能变化的材料,由于电信号与荧光信号具有高灵敏性、可视化和调控可逆性的特点,使电致荧光变色材料在高级防伪、智能显示和检测传感等领域具有一定的应用潜力。然而很多电致荧光变色材料在聚集态下会产生荧光猝灭即聚集导致发光猝灭（ACQ）的问题,使材料在变色过程的荧光信号较弱,使其荧光开关对比度较低,不利于对其进行基础性研究与应用性开发。在材料结构中引入
光学玻璃BK7具有优异且稳定的物理和化学性能,被广泛应用于新能源、生物医疗和航空航天等领域。光学玻璃的磨削加工能够兼顾高效率及高精度的加工需求,而近年来工程砂轮因其优秀的磨削性能受到广泛关注,但其磨削机理仍未明确,因此目前工程砂轮在光学玻璃上的应用较少。本文首先对工程砂轮表面的磨粒排布的模型进行分析,建立了新的工程砂轮排布模型,解决了旧模型对排布角度的限制。同时,为了更好地描述不同砂轮表面磨粒排布
针对空军战略转型对人才需求发生的变化，紧紧围绕部队岗位能力需求，探讨了新时代空军院校教学改革的方向和重点。文章首先聚焦空军部队使命任务，瞄准一线部队人才需求和新质新域力量发展，提出院校需尽快健全人才培养体系，加强学科专业建设，规划课程体系设置。其次，要持续深化进行教学模式改革，牢固树立“为战育人”的教学理念，突出“学为主体”,创新教学方法和手段，不断完善实践教学体系，突出信息化技术运用。最后，针对
为应对全球变暖的气候危机,探索绿色、环保的新型制冷技术成为当下制冷行业迫切解决的问题。基于卡路里（Caloric）效应的新型制冷技术采用具有特殊热效应的固体材料作为制冷工质,具有零全球变暖潜能值（Global Warming Potential,GWP）、运行安静等特点,其中,基于磁热效应的室温磁制冷技术被认为是缓解气候变化压力的重要研究方向和技术方案。应用于室温范围内的磁制冷技术仍不够成熟,现阶
从液相中结晶是经典的分离、纯化单元操作,对晶体产品的质量具有关键调控作用。目前,晶体产品的生产呈现多样化、精细化、生产规模化发展趋势,对晶体形态、溶解度、溶解速率、压缩性和生物利用度等产品质量提出了越来越高的要求,为提出高效可靠的调控方法,研究者对液相结晶方法和机理进行了深入探索。本文采用实验、在线-离线表征结合分子模拟方法,探讨了添加剂和溶剂、聚合物模板、水凝胶等诱导方法对模型物结晶形态的影响,
蛋白质是体内生命活动的主要执行者,同时也是自然环境中微生物、植物和动物与各类材料表面间相互作用的重要媒介。蛋白质在溶液和界面处的变性、吸附、折叠等行为与其功能有着密切联系。研究环境因素对蛋白质的溶液和界面行为的影响,有助于我们理解蛋白质功能实现的机制和蛋白质与周围环境间的关系。在本论文中,作者应用低场核磁共振弛豫谱、和频光谱和荧光光谱等手段,对溶液中和界面处的蛋白质与多肽的变性、吸附、折叠等行为进
黄钾铁矾[KFe3（SO4）2（OH）6]是酸性矿山废水（AMD）环境中常见的铁硫酸盐次生矿物,其具有广泛的类质同象特征,能够共沉淀水体中的砷（As）等重金属离子。然而,黄钾铁矾属于亚稳态矿物,环境条件改变易引起黄钾铁矾溶解或相转变为其他热力学更稳定的矿物如针铁矿和蓝铁矿等,使得其固定的As释放,进入水体。微生物活动是影响黄钾铁矾稳定性的重要因素之一。硫酸盐还原菌（SRB）是AMD环境中常见的一类
创伤修复是人类的永续需求,而实现伤口闭合或受损组织复位固定是创伤修复的先决条件。相比与其他创伤修复方式如缝合线、吻合器、贴片等,生物粘合剂具有操作便利、不造成二次组织损伤、广泛的伤口适应性等优势,是理想的创伤修复材料。生物粘合剂以液体形态附着在受损组织界面（界面黏附,adhesive）,在外界环境刺激下固化形成结合作用（共黏附,cohesive）,从而实现伤口闭合或组织复位固定。因此,在具备良好界
在机械装备制造自主创新不断突破的同时,高端装备将面临更加复杂、更加严苛的服役工况,而机械装备中的结合面性能将成为制约未来发展的关键科学技术问题。因此,面对日益复杂的运行环境和更高标准的性能要求,准确预测和控制结合面的接触行为是研制高端装备的基础和关键。机械结合面的切向作用模型本质上是一种摩擦模型,由于摩擦性能的影响因素众多、机理复杂,始终未形成普适性的结合面接触理论。而且综观结合面的动、静态特性研
人们在发展海洋经济、开发海洋资源和维护领海主权的过程中不可避免地遭受海洋生物污损的困扰。海洋生物污损是指海洋微生物和动植物在各类船舶和海洋装备设施表面附着、生长而形成的生物垢。当前主要的防治措施是使用防污剂释放型涂料,但防污剂不仅对靶标/非靶标生物具有毒杀作用,而且大量的使用会在海洋环境中积累,对海洋生态不利。本论文围绕生态友好防污这一主题,以“源于自然,用于自然”为指导思想,设计并制备了生物基可