【摘 要】
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环状碳酸酯的合成是一个能够有效化学固定CO2这一C1资源的有机反应,近些年来受到了人们的广泛关注。作为近年来兴起的新型绿色环保介质,离子液体由于结构容易设计及稳定性高
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环状碳酸酯的合成是一个能够有效化学固定CO2这一C1资源的有机反应,近些年来受到了人们的广泛关注。作为近年来兴起的新型绿色环保介质,离子液体由于结构容易设计及稳定性高的优点,使其在这一环加成反应的催化方面应用前景广阔。针对环氧化合物与CO2反应合成环状碳酸酯的过程中经常出现的催化剂活性低、反应条件苛刻、需要添加助溶剂或助催化剂、不易分离等关键性问题,我们开展了功能化羟基离子液体和化学负载非均相聚离子液体催化制备环状碳酸酯的研究。论文主要工作及成果如下:1.设计了用于制备环状碳酸酯的2-羟甲基-1-甲基咪唑类季铵盐离子液体催化剂,该类催化剂有好的稳定性,较高的催化活性,良好的选择性。实验数据表明,在不添加其他助溶剂或助催化剂的温和反应条件下(催化剂用量1.0mo1%,120℃,2.0MPa,1h)可实现98%的环氧丙烷转化率和100%的碳酸丙烯酯选择性,并且该催化体系同样适用于其他端位环氧化合物。同时提出了羟基氢键诱导环氧化合物开环与卤素协同催化反应机理2.设计合成了一系列的羟基功能化的咪唑类聚离子液体用于CO2与环氧化合物的环加成反应,不使用助催化剂和其他有机溶剂。研究表明,羟基和溴离子对该反应有极好的协同催化作用,其中1-乙烯基-3-羧乙基咪唑溴盐和二乙烯基苯共聚所得的聚离子液体的催化活性最好。同时探讨了实验的温度、时间以及压力对该反应的影响,此外,聚离子液体催化剂可以通过简便的过滤方式予以回收且重复利用五次活性减少不明显。
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