基于CuFeO2的多相类Fenton体系中双酚A降解过程的研究

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水污染问题的日益严峻,引起全社会的广泛关注。在目前发展起来的众多水处理技术中,Fenton氧化技术因其强氧化性、还原产物清洁等特点而备受青睐。但是,均相Fenton体系存在一些不足,例如,必须在酸性(pH<3)条件下操作、不能够循环利用、产生大量铁泥等。因此,人们将研究的重点放在如何开发高效、可循环利用的多相类 Fenton催化剂之上。近年来,铁基双金属氧化物作为类Fenton催化剂在环境催化领域的应用引起了人们注意。本文研究了微米CuFeO2颗粒活化H2O2以及氢醌类小分子强化后的CuFeO2-H2O2体系在有机污染物处理中的应用。主要研究内容如下:  (1)采用水热合成法制备了微米CuFeO2颗粒,XRD、SEM等表征结果显示,所得产品是形貌均匀、粒径为2-3μm的菱形六面体。将其用于活化H2O2降解环境激素双酚A,并考察了pH值,温度,氧化剂浓度等因素的影响,结果发现在优化条件下,反应2h后,双酚A的去除率达到99.2%,且循环使用6次后,其催化活性与新鲜催化剂相比,未明显降低。同时,与Cu2O及Fe3O4进行对比,无论是降解效率还是稳定性,都优于二者。  (2)研究了H2O2的活化机理以及BPA可能的降解路径。由自由基猝灭、香豆素荧光实验,结合 ESR的测试结果,我们认为上述反应体系中的活性自由基以?OH为主。对反应前后的催化剂进行了XPS表征分析,结果表明,Cu+和Fe3+均参与了H2O2的活化。在此基础上,我们推测出了活化机理。另外,采用GC-MS及离子色谱对降解体系的中间产物进行了监测,根据得到的产物种类,推测出了BPA的降解路径。  (3)为了进一步提高CuFeO2-H2O2体系的催化活性,使其能够更快更好地在较低的氧化剂浓度、较高的pH值条件下处理难降解污染物,我们引入了对苯二酚作为加速剂。结果发现,它的引入显著促进了目标污染物的降解;TOC去除率更高;pH适用范围得到拓宽;且对苯二酚自身在反应过程中,也逐渐被降解,避免了二次污染。
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