MOFs衍生的CoFe2O4@掺N碳材料催化PMS去除诺氟沙星和磺胺甲恶唑

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抗生素滥用现象已经成为近几年来的热议话题,由于传统污水处理厂的低处理效率,诺氟沙星(NOR)和磺胺甲恶唑(SMX)作为常用的抗生素在各种水体环境中被频繁检出。基于SO4·-的高级氧化技术由于它的独特优势在降解抗生素领域具有很大的潜力。本研究选用Fe和Co作为双金属中心,2-氨基对苯二甲酸为含N有机配体合成前驱体金属有机骨架(MOFs),利用MOFs的结构优势,通过一步煅烧前驱体的方式,制备出了一种具有高催化活性和高稳定性的CoFe2O4@掺N碳材料,用于活化PMS产生SO4-等活性自由基,并用于氧化降解诺氟沙星和磺胺甲恶唑,得到的结论主要如下:1:制备的CoFe2O4@掺N碳材料比表面积为109.658 m2/g,并且含有丰富的介孔结构,这有利于污染物吸附在催化剂表面被氧化降解,合成的催化剂中C、N、O、Fe、Co原子的百分占比分别为31.98%、11.29%、38.90%、13.35%和4.48%,高掺N量有效提高了CoFe2O4@掺N碳材料的催化活性;2:NOR和SMX在40 min内被快速降解,CoFe2O4@掺N碳材料活化PMS时产生的活性氧物种包括SO4·-、·OH和1O2,SO4·-、·OH的产生克服了1O2氧化能力较弱的问题,而1O2则避免了水中其他基质对自由基的影响,这对非均相催化剂的在自然水体中的实际应用具有重要意义,反应前后催化剂的结构并未发生大的改变,在3个循环后依然能保持较高的催化活性,且通过Fe和Co的协同作用有效降低了 Co离子的浸出浓度;3:NOR和SMX在180 min内的矿化率分别为33.56%和36.28%,通过LC/MS测定了降解过程中可能出现的中间产物,根据它们的结构初步提出NOR的四种降解路径,包括去羟基化、去氟化、喹诺酮基转化和哌嗪环的转化;SMX的降解则主要涉及S-N键的断裂、异恶唑环开环和苯环开环,值得提出的是,这些中间产物被证明相较于母体化合物来说毒性更弱,这对于抗生素的降解至关重要。
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