铁电超晶格的制备及其电学性能的研究

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铁电超晶格是一种具有人工调制结构的新型的铁电材料,由于其优异的电学性能,在非易失性存储器、动态随机存储器、传感器、声表面波器件等微电子器件上具有广泛的应用前景。在最近20年里,铁电超晶格的设计、制各、性能评价和物理机制的研究一直是铁电材料领域的研究热点之一。同时,钙钛矿结构氧化物异质界面的晶格、电荷、自旋和轨道等自由度之间的相互竞争,加之铁电极化对其耦合作用的影响,导致多个物理过程的相互交织,因而蕴含着丰富的物理内涵。目前,铁电超晶格还存在许多问题,例如:高性能的铁电超晶格的制备一直以来比较困难,特别是漏电流问题使其极化性能难以评价;在超晶格中,几种作用机制相互纠缠,异常复杂,所以无法用单一的作用机制解释所得到的物理现象;许多物理现象和新的铁电超晶格体系还停留在理论预测阶段,需要通过大量的实验工作给予验证并使其得以实现。  针对以上问题,本论文利用脉冲激光沉积法在SrTiO3单晶基板生长了高质量的铁电薄膜和一系列的不同类型的铁电超晶格。通过改变铁电超晶格的周期厚度、构成材料等,改变了构成材料之间的界面性质以及铁电层中的极化状态等,成功地调控了铁电超晶格的电学性能。主要的研究内容和结果如下:  1.研究了La0.7Ca0.3MnO3的厚度对Pb(Zr0.52Ti0.48)O3/La0.7Ca0.3MnO3(PZT/LCMO)双层薄膜的磁性能和铁电性能的影响。随着LCMO厚度从10 nm增加到100 nm,PZT/LCMO双层薄膜的居里温度从140 K增加到220 K,饱和磁化强度从360emu/cm3增加到460emu/cm3,剩余极化强度高达了77.2μC/cm2。我们发现双层薄膜中的应变状态是影响其磁性能和铁电性能的主要原因。  2.选择晶格失配度小(<1%)、而极化失配度大的两种铁电材料BaTiO3(BTO)和Pb(Zr0.52Ti0.48)O3(PZT)作为构成材料,生长出BTO/PZT铁电超晶格。BTO/PZT铁电超晶格具有优异的电学性能:与纯BTO和PZT薄膜对比,漏电流降低了2~3个量级;介电常数达到682(10 kHz),增加了近100%;铁电超晶格的印记效应明显减弱。我们系统地研究了周期厚度和构成材料的相对厚度对BTO/PZT铁电超晶格的结构和电学性能影响,发现界面静电耦合作用是影响超晶格电学性能的主要因素。在BTO的周期厚度较小时,BTO层和PZT层的静电耦合较强,BTO层和PZT层具有相同的极化强度,因而超晶格具有较高的极化性能;在BTO的周期厚度较大时,BTO层和PZT层的静电耦合作用较弱。由于氧空位等晶格缺陷电荷聚集在界面附近补偿了极化失配所导致的多余电荷,超晶格具有较高的介电性能。  3.制备出由PZT和SrRuO3(SRO)所构成的PZT10/SROn和PZTm/SRO2铁电/导电超晶格,并系统研究了SRO周期厚度和PZT周期厚度对电学性能的影响。当SRO的厚度n为2个单胞时,PZT10/SROn超晶格具有优异的电学性能。与纯PZT铁电薄膜对比,超晶格的漏电流强度降低了约2个量级,介电常数增加了约300%,同时饱和极化性能也有明显增强,达到了73μC/cm2。在PZTm/SRO2超晶格中,当m>8时,超晶格存在较强的应变和静电耦合,保持着较高的极化性能;当m<8时,铁电超晶格的极化性能随着m的降低而逐渐降低。即使在m=2时,铁电超晶格在室温下仍有极化性能。  4.研究了不同构成材料BaTiO3、SrRuO3和SrTiO3对PZT铁电超晶格电学性能的影响,发现PZT/SRO超晶格的介电常数和极化性能均高于PZT/BTO超晶格和PZT/STO超晶格,这主要起因于界面的静电耦合作用。因此,可以认为选择合适的构成材料是提高铁电超晶格的电学性能的首要条件。
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