【摘 要】
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金属-有机笼状化合物所具有的独特理化性质和空腔结构,在诸多应用领域展现出了广泛的应用前景。通过调控笼状结构的空腔微环境,实现主客体化学性质,是人们所关心的领域。本论文设计得到一系列咔唑基配体,与金属离子通过配位自组装的方式得到金属-有机笼状结构,并利用其与客体分子之间的包合作用,展现出在识别和催化领域的性质。(1)设计合成了结构相似但位点不同的咔唑基配体L1和L2,与金属锌离子得到两种结构相似、空
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金属-有机笼状化合物所具有的独特理化性质和空腔结构,在诸多应用领域展现出了广泛的应用前景。通过调控笼状结构的空腔微环境,实现主客体化学性质,是人们所关心的领域。本论文设计得到一系列咔唑基配体,与金属离子通过配位自组装的方式得到金属-有机笼状结构,并利用其与客体分子之间的包合作用,展现出在识别和催化领域的性质。(1)设计合成了结构相似但位点不同的咔唑基配体L1和L2,与金属锌离子得到两种结构相似、空腔大小不同的笼状结构Zn-L1和Zn-L2。空腔结构更大的Zn-L1在常见的六种爆炸物中实现了对PA的特异性识别。在相同条件下,空腔更小的Zn-L2没有类似性质。利用质谱、等温量热滴定(ITC)和荧光滴定等手段确定了PA与Zn-L1主客体复合物的生成,从而进一步验证了主客体化学在识别过程中所起到的重要作用。(2)设计合成了另一种咔唑基配体L3,利用该配体与亚铁离子得到一例金属-有机三螺旋结构Fe-L3。通过质谱、荧光滴定等手段确认了荧光素与笼状结构Fe-L3主客体复合物的形成,循环伏安测试展示了笼状结构用于质子还原的潜力。随后利用以该笼状结构为催化剂、有机染料荧光素为光敏剂、三乙胺为电子牺牲剂的三元体系实现了光催化质子还原过程。控制变量法得到了放氢体系的最佳反应条件。我们还设计了单核配合物Fe-L4来模拟笼状结构的一个节点,进行对照试验。实验结果表明荧光素Fl与三螺旋结构Fe-L3形成的主客体复合物提高了电子转移效率,是提高放氢反应效率的关键。此外在结晶过程中,我们还发现了M2L3三螺旋结构与M4L6四角形结构的变构现象。
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