NiLa/CNTs催化剂的制备及其加氢脱氧性能研究

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随世界经济快速发展,石油资源日渐枯竭,全球环境污染问题日益严重,因此对煤焦油、生物质油、油砂和油页岩等新型能源清洁高效利用的研究具有重要意义。这些新能源组分十分复杂,以煤焦油为例,其中含有大量不饱和芳烃、较高含量的酚类化合物以及含硫含氮化合物,影响煤焦油的进一步加工利用。Ni基催化剂表现出高效的加氢脱氧活性和高稳定性,可用于煤焦油加氢脱氧工艺,实现对煤焦油的高效清洁利用。本论文以碳纳米管为载体,采用等体积浸渍法,制备一系列负载型NiLa/CNTs催化剂,利用BET、XRD和XPS等手段对催化剂进行了表征。以萘作为加氢模型化合物,间甲酚为脱氧模型化合物,考察催化剂及反应条件对萘加氢饱和及间甲酚加氢脱氧的影响。研究发现,NiLa/CNTs催化剂在NiLa金属比为8:1时具有最高活性,负载量10%加氢活性最高。反应温度340℃,压力4.9MPa,气液比500(v/v),空速0.083h-1时,萘在10wt%NiLa/CNTs催化剂(Ni:La=8:1)上转化率最高为95.18%,产物四氢萘选择性可达99.15%。四氢萘在10wt%NiLa/CNTs催化剂(Ni:La=8:1)上的加氢活性很低,转化率仅为7.09%。反应温度340℃,压力4.9MPa,气液比500(v/v),空速0.083h-1时,间甲酚在10wt%NiLa/CNTs催化剂(Ni:La=8:1)上转化率最高为95.19%,甲基环己烷选择性达75.18%。间甲酚在10wt%NiLa/CNTs催化剂(Ni:La=8:1)上加氢脱氧时有HYD和DDO两条脱氧反应路径。噻吩和喹啉均会对萘和间甲酚在10wt%NiLa/CNTs催化剂(Ni:La=8:1)上的转化率产生影响。换回原反应液后,萘和间甲酚转化率回升,催化剂具有良好的抗硫抗氮性能。
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