【摘 要】
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目前砷污染环境问题已经在全球范围内受到高度关注。虽然经过前人的努力与奋斗,已经在砷污染的治理上取得了较为突出的效果,但是全球的环境形势依然严峻。因此,选择高效的除砷技术已刻不容缓。本论文选用的除砷技术为吸附法。本论文以微孔ZSM-5为原材料,采用碱熔-水热法,通过合理的调控体系的相关参数,得到扩孔的ZSM-5K。研究结果表明,最佳的扩孔条件是:ZSM-5与碱的质量比为10:1,水热时p H值调节为
【基金项目】
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国家自然科学基金; 昆明理工大学分析测试基金项目;
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目前砷污染环境问题已经在全球范围内受到高度关注。虽然经过前人的努力与奋斗,已经在砷污染的治理上取得了较为突出的效果,但是全球的环境形势依然严峻。因此,选择高效的除砷技术已刻不容缓。本论文选用的除砷技术为吸附法。本论文以微孔ZSM-5为原材料,采用碱熔-水热法,通过合理的调控体系的相关参数,得到扩孔的ZSM-5K。研究结果表明,最佳的扩孔条件是:ZSM-5与碱的质量比为10:1,水热时p H值调节为10.5,水热温度为110℃,水热时间为24 h。经过扩孔的ZSM-5K一定程度上保持着原有ZSM-5的骨架结构。本论文的研究对象为实验室配置的模拟含砷废水。静态吸附实验表明:Ce/ZSM-5K对As(Ⅴ)的吸附效率高于Ce/ZSM-5及其他常见的非金属基砷吸附剂;当As(Ⅴ)初始浓度低于或等于5.27mg/L时,仅需要15 min的吸附,吸附后废水中As(Ⅴ)的残余浓度低于0.5 mg/L,达到《污水综合排放标准》(GB8978-1996)的要求;Ce/ZSM-5K对As(Ⅴ)的吸附更符合Freundlich吸附等温模型,这表明Ce/ZSM-5K对As(Ⅴ)的吸附不属于单分子层吸附,而是一种表面不均匀吸附,所以可能存在多种吸附机理,且比较容易吸附。通过计算,Ce/ZSM-5K对As(Ⅴ)的最大理论吸附容量为36.49 mg/g(Langmuir)与实际的吸附容量较为吻合。在不同初始浓度条件下,Ce/ZSM-5K对As(Ⅴ)的吸附动力学符合准二级动力学模型,这说明“表面反应”是吸附速率限制步骤。热力学研究表明,Ce/ZSM-5K对As(Ⅴ)的吸附是自发的、吸热的,温度升高利于反应进行。根据吸附前后的FT-IR、XPS、溶液p H变化和吸附剂的Zeta电位测试结果表明,静电作用是Ce/ZSM-5K在低p H时的主要吸附机理,而当p H为中性或者碱性时,此时处于主导作用的是SO42-和吸附到材料表面的OH-,其通过离子交换的作用将溶液中的As(Ⅴ)吸附到材料表面活性位点。
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