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活性氧物质(Reactive Oxygen Species,ROS)是广泛存在于大气当中,能够诱发人体产生氧化应激(Oxidative Stress),最终影响人体健康的一系列氧化物质。本研究选取12种关中地区家用燃煤和4种秸秆,利用实验室模拟真实燃烧过程,获得源排放下的颗粒态ROS排放谱;并采集西安市冬(2016-01-01至2016-01-31)和夏(2016-07-01至2016-07-31)两季环境大气中的颗粒态ROS,分析其可能来源和季节变化特征,以及形成机制,最后以一次重污染事件为例,研究ROS在重污染条件下的污染特征。 首先,实验室模拟了包含产于陕西,山西,内蒙古,新疆,宁夏5省在内的12种家用燃煤(烟煤/无烟煤)以及4种秸秆(小麦,玉米,青蒿,水稻)在明燃条件下的颗粒态ROS排放。结果显示,秸秆与燃煤有显著(p=0.0006)差异,排放因子分别为9.64±1.28mg·kg-1(秸秆)和0.353±0.299mg·kg-1(燃煤),EF秸秆>EF燃煤。秸秆是燃煤排放的9倍以上,表明同等质量的秸秆燃烧对人体的威胁要高于燃煤。秸秆方面,玉米(10.6±1.11mg·kg-1)与水稻(10.3±2.05mg·kg-1)相当,高于青蒿(9.90±2.08mg·kg-1),小麦最低(7.76±2.65mg·kg-1)挥发分含量的差异可能是造成其排放差异的主要原因。燃煤方面,烟煤(0.819±0.178mg·kg-1)高于无烟煤(0.191±0.077mg·kg-1)。高挥发分,高活性可能是造成烟煤ROS排放因子高于无烟煤的主要原因。此外,单位质量的PM25中ROS含量从大到小依次为:秸秆,无烟煤,烟煤,表明秸秆燃烧所排放的PM25对人体危害可能较煤类更大。 其次,在西安市冬(2016-01-01至2016-01-31)和夏(2016-07-01至2016-07-31)两季收集PM25,O3,SO2,分析PM25中ROS及其碳组分,探究ROS季节变化及其可能来源。结果表明西安冬夏两季ROS分别为0.50±0.09nmol H2O2·m-3(冬季)和0.32±0.15nmol H2O2·m-3(夏季),与世界范围内其他研究相一致,冬季ROS浓度显著(p=1.52×10-6)高于夏季。结合在线收集O3,SO2及碳组分,通过主成分分析表明,西安ROS冬季来源主要为燃烧源等直排,夏季来源为大气光化学反和生物质燃烧。通过数理统计分析表明,ROS可能参与到SOC和OPAHs的氧化过程当中,并可能影响到1,2-Acenaphthenequinone和1,4-Naphthoquinone等醌类化合物的形成过程。除此之外,降水过程对于ROS有双重作用,即:对ROS产生湿沉降和增加ROS液相浓度。 最后选取了2015年西安市一次重霾事件,对比研究重霾时期ROS变化特征,结果表明受积累效应影响及二次反应影响,重霾期ROS浓度会高出正常日10倍,对人体健康威胁更大,并可能参与到硫酸盐或硝酸盐的生成过程当中。