Fe(Ⅱ)Cit/Fe(Ⅱ)EDTA络合吸收—生物还原处理烟气中的氮氧化物

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矿物燃料燃烧排放的氮氧化物(NOx)是导致酸雨、光化学烟雾等系列空气污染问题的重要原因之一。相关资料显示,我国近年来NOx污染的程度和范围已相当严重。现有的烟气脱硝技术均存在投资运行成本高、产生二次污染或处理效率低等缺陷,为此,研究和开发新兴的烟气脱硝技术迫在眉睫。针对现有烟气脱硝技术的缺陷,课题组提出了化学吸收-生物还原技术来脱除烟气中的NOx。本文作为该课题的一部分,确立了Fe(Ⅱ)Cit/Fe(Ⅱ)EDTA混合吸收体系并研究了其NO吸收特性;在选定的生物反应器内进行微生物挂膜实验;在这两部分研究基础上进行了络合吸收结合生物转化脱除NO的集成系统研究,通过优化实验,获得最优的工艺方案及其关键参数,为该技术的发展积累必要的基础数据和理论依据。确立了Cit和EDTA配比为6:1的Fe(Ⅱ)Cit/Fe(Ⅱ)EDTA混合吸收体系,该体系在保证一定的吸收效率下,减少了3/4的EDTA用量,不仅减轻了EDTA可能造成的二次污染,达到柠檬酸发酵母液废弃物资源化利用目的,而且还具有更高的经济性;NO的存在加速了Fe(Ⅱ)L的氧化速率;模拟烟气中氧气对络合剂的吸收效果有较大不利影响;Fe(Ⅱ)L吸收液适合在中性偏碱的范围内吸收NO,合理的pH值应控制在略小于7.0的范围;通过对喷淋塔内吸收NO效率考察证实了NO的吸收效率与吸收液中的Fe(Ⅱ)L浓度密切相关,随着循环吸收液中Fe(Ⅱ)L浓度下降而下降。选用PPR材料的填料塔作为生物还原反应装置,经过两个月的Enterococcussp.FR-3挂膜和一个月的Pseudomonas sp.DN-2挂膜,在进行环境电镜扫描后确认填料表面生长有一层厚实的生物膜,生物膜以短杆菌为主;O2的存在对吸收液中Fe(Ⅲ)的还原有较大影响,是限制该法脱除NO效率的一个主要因素。化学吸收-生物还原法脱除烟气中的NOx是切实可行的,其NO脱除率明显优于直接生物法和络合吸收法。集成系统在连续稳态运行条件下,在考察范围内,增大模拟烟气中NO浓度、O2含量和SO2浓度对系统NO脱除率影响不大,基本能保持在90%以上,但增大进气量会降低NO脱除率,进气量由800 mL·min-1增加至2000 mL·min-1时,NO脱除率从97%下降为77%。系统运行过程中柠檬酸消耗量较大,需适时添加柠檬酸。系统的生物还原负荷明显高于课题组前期的实验结果,通过进一步驯化,系统的处理负荷仍有很大的提升空间。
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