论文部分内容阅读
CO2和CH4是导致温室效应的主要气体,将其转化为具有高附加值的化学品是近年来的研究热点。低温等离子体中的高能电子及活性粒子能够突破传统热化学反应动力学的障碍,使反应在温和条件下进行,在CO2和CH4转化领域得到了广泛的关注。但是,传统的低温等离子体反应器反应区域小、处理能力低;同时CO2和CH4转化面临着转化率及能量效率低等问题。射流等离子体具有反应区域大,灵活高效、启停迅速等优点,非常适用于与氧化还原剂相结合的CO2和CH4气体转化的实验研究。基于此,本文研究了射流等离子体反应器的物理特性、射流等离子体中CO2转化的Boudouard反应(以生物炭为还原剂)、CO2和CH4协同转化的双重整反应(以CH4为还原剂)。本文主要的研究内容和结论如下:(1)研究了射流等离子体反应器的物理特性,为后续实验工况的选择提供了依据,包括高速摄影下电弧的运动、示波器下电弧的电参数特性和Fluent模拟下反应器内的流场。射流等离子体电弧运动的完整周期为:击穿-伸长-熄灭-重新击穿,但周期内,电子雪崩和上一个周期的电弧余辉会导致射流等离子体电弧在反应器出口上方重新击穿,发生短路。切向进气流有利于减小气体温度和电弧温度,降低反应器壁热损失及阳极损耗,提高反应器效率;外电极的渐缩设计有利于在反应器出口处形成扩散的等离子体射流,增大反应区域。(2)进行了射流等离子体反应器用于CO2转化的Boudouard反应的实验研究,探究了实验机理以及流量、电压、生物炭流态化的影响。射流等离子体在热力学上和动力学上都能有效促进Boudouard反应;生物炭作为还原剂能显著提高CO2转化的实验性能,如转化率从6.9%提高到21.5%。当生物炭碳源充足时,Boudouard反应以CO2+C→2CO反应为主。流态化和非流态化的反应形式不影响上游等离子体放电形态,流态化形式下生物炭和射流等离子体接触不良以及非流态化形式下的高温积聚,导致非流态化反应形式的实验效果均优于流态化反应形式。(3)进行了射流等离子体反应器用CO2和CH4协同转化的双重整反应的实验研究,探究了进气位置、流量、反应物配比的影响。实验通过两段式进气方式实现大范围调整反应物CO2/CH4/H2O配比以灵活选择工况,同时能有效减少反应过程中积碳的产生。与Boudouard反应实验效果相比,双重整反应不仅能获得较高的CO2转化率(24%),还能实现CH4的转化(12.9%)并产生合成气,同时保持较高的碳平衡(≥94.3%)。在变总进气流量的工况下,CO2的流量变化是反应的主要影响因素。CO2比例变化对实验效果的影响与总进气流量变化的影响相似。添加CH4对射流等离子体的放电形态和功率无明显影响,但CO2转化率、CO和H2的产率及其选择性等在CH4的促进下有显著的提高。H2O的添加有利于抑制积碳生成和控制合成气比例,同时能显著提高含氢气体产物的选择性。