共价嫁接Ru(Ⅱ)配合物杂化材料的合成表征及性质研究

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氧分子浓度的测定对于分析化学、生命科学、医疗诊断、环境监测等研究领域均有着十分重要的意义,氧气传感器具有非常广泛的应用前景。同以往的电流分析法相比,用过渡金属钌(Ⅱ)等配合物制成的光学传感器具有灵敏度高、选择性好、不消耗氧及不需要参比电极等优点。目前研究的光学氧气传感材料主要通过物理吸附或包埋的方法把发光分子掺杂到不同的载体中。该方法由于发光分子与基质之间缺少强的相互作用,从而使发光分子在液相中容易脱附以及灵敏度随时间发生漂移。而将发光分子以共价键的形式嫁接入基质中能够有效克服上述缺点。该类共价嫁接的氧气传感材料还可用于液相中氧含量的监侧。 具有双功能的有机改性硅酸酯Bpy—Si不仅是Ru(Ⅱ)配合物的一个配体,而且作为硅源与正硅酸乙酯发生水解缩聚反应,将所制备的Ru(Ⅱ)配合物通过Si—C共价键嫁接到基质的二氧化硅骨架上。所以本论文采用介孔分子筛作为载体将Ru(Ⅱ)配合物共价嫁接到MCM-41的二氧化硅骨架上作氧气传感材料,由于介孔材料均匀一致的孔道结构有利于氧分子在其内部的有效扩散从而有效地提高了氧气传感材料的传感性能,尤其是灵敏度显著提高到23.2。 同时,本论文首次设计合成了一种新的双功能的有机改性硅酸酯Dppz—Si和一种新的Ru(Ⅱ)配合物,通过与正硅酸乙酯和乙烯基三乙氧基硅烷的共水解和共缩聚反应过程首次将Ru(Ⅱ)配合物共价嫁接到有机改性复合干凝胶的Si—C骨架上。研究结果表明:与硅胶相比,有机改性复合干凝胶通过减少溶胶—凝胶过程中可聚合的功能团的数目,降低了基质的刚性和极性,一定程度上提高了材料的光学及氧传感性能。通过优化有机改性复合干凝胶VTES与TEOS的物质的量之比,有机改性复合干凝胶的发光强度增加了18.2倍,灵敏度从1.1增加到3.1。含80%VTES的复合干凝胶表现出最理想的氧气传感性能,包括最强的发光强度和最高的灵敏度。VTES是一种很好的有机改性剂。
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