单原子催化剂成为连接均相催化剂和多相催化剂的理想桥梁,它具有多相催化剂稳定、活性中心原子利用率100%、活性中心原子配位数低和均相催化剂活性中心结构均一等优点,目前制备单原子方法有:湿化学、质量分离-软着陆法、浸渍法、单原子层沉积、固相熔融、湿化学合成方法、缺陷工程战略、空间约束的策略、协调设计策略、牺牲模板法、电化学腐蚀法等;但单原子催化剂存在表面能高容易发生团聚、单原子分散催化剂的制备方法不完备、对反应机理的认识不深入等一些问题。立足于此,通过采用乙二醇保护的TiO₂作为载体,采用冰冻光还原法,制备具有高价的单位点铂催化剂:首先,TiO₂和H₂PtCl₆混合均匀,TiO₂表面的乙二醇与分散在水溶液中的PtCl₆^2-结合,在冷冻条件下,可以防止Pt原子的聚集,并且成功地稳定单原子,用紫外光照将TiO₂表面的乙二醇激发生成乙二醇自由基,其有助于氯离子脱除,通过Pt-O键将铂固定在TiO₂表面,从而制备出高价的单位点铂催化剂。本论文主要从以下三方面展开工作:（1）冰冻光还原制备Pt/TiO₂用于光催化制氢的初步探索首先研究了乙二醇对P25的影响,发现乙二醇没有改变P25晶体结构,但是乙二醇的存在降低了P25比表面积。乙二醇修饰后的P25,表面正电荷增强,这可能是由于乙二醇缺少羟基而带正电,可能增加对前驱体(PtCl₆^2-)的静电吸附,从而达到负载目;本文研究的不同催化剂（P25-n5、P25-I5、PE-n5、PE-I5）光催化制氢活性,其中乙二醇修饰的P25,冰冻光还原制备出的催化剂产氢活性（PE-I5:22.81 mmol/g/h;Pt w%:0.14%）优于普通光还原制备出的催化剂（PE-n5:15.49mmol/g/h;Pt w%:0.26%）。（2）不同条件下冰冻光还原制备Pt/TiO₂用于光催化制氢通过优化一系列条件冰冻还原制备催化剂,包括以下几个方面:乙二醇修饰P25（PE）的干燥时间、冰层厚度、不同的冷冻方式、NaOH刻蚀P25不同时间、不同体积乙二醇回流P25、不同醇修饰P25、不同冰冻光还原时间、UV预处理和不同TiO₂。选择最佳条件优化,冰冻光还原制备出的催化剂P（Na）E-UV-I5（Pt₁/TiO₂）（30.30 mmol/g/h）产氢活性要高于普通光还原制备出的催化剂P25-n5（14.87 mmol/g/h）,通过ICP测量发现,冰冻光还原制备催化剂P（Na）E-UV-I5（Pt₁/TiO₂）的Pt含量（ICP:Pt,0.12%）要少于P25-n5（ICP:Pt,0.22%）,这进一步证明了冰冻光还原制备出的Pt负载催化剂光催化制氢性能要高于普通光还原制备出的Pt负载催化剂。（3）冰冻光还原制备单原子Pt₁/TiO₂机理探索及活性拓展在相同负载量Pt的条件下,冰冻光还原制备出的催化剂（Pt₁/TiO₂:30.30 mmol/g/h）光催化制氢活性要高于普通光还原制备出的催化剂（Pt NP/TiO₂:5.87 mmol/g/h）,是其5.2倍左右;通过TEM、XPS也进一步证明冰冻光还原制备出的催化剂表面Pt颗粒是一种不饱和配位状态;通过球差电镜,发现冰冻光还原制备出的催化剂表面有Pt单原子存在。冰冻光还原制备出的催化剂不仅在光催化制氢方面要高于普通光还原制备出的催化剂,而且在CO₂还原、甲苯氧化和硅氢化方面也有一定研究意义,有待进一步作深入研究。