SAPO-5分子筛及膜的合成与应用

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在α-Al2O3载体上,利用原位水热法,通过传统加热法合成了形貌不同的SAPO-5分子筛膜。改变反应条件,如水铝比,晶化时间,有无壳聚糖涂层,考察了它们对纯度、形貌和致密性的影响。通过用SEM和XRD进行了表征,本文在旋涂了壳聚糖层的α-Al2O3载体上合成出致密的、优先c轴取向的SAPO-5膜。而且在该合成条件下可以将不同的金属元素(Fe、Co、Ni、Mn)引入AFI型分子筛骨架中,但金属种类不同,合成的分子筛形貌和纯度差异较大。以聚乙二醇(pEG)作为共溶剂合成Cr-AFI分子筛及膜,通过SEM、XRD、FT-IR、UV-vis表征分子筛及膜。改变反应条件,如加热方式、VpEG/VH2O、铬铝比、水铝比、硅铝比等,考察合成的分子筛及膜形貌、结晶度、纯度。通过此方法,在α-Al2O3载体上原位合成CrAPSO-5膜比较困难,因而需要寻找合适的涂层。然而,采用二次生长法能很容易的合成致密的CrAPSO-5膜,且膜层具有优先的c轴取向。FTIR表征证明采用高温焙烧能有效地脱除分子筛膜内的模板剂。通过UV-vis表征,证明Cr3+进入了AFI型分子筛及膜的骨架中,且焙烧后Cr元素的配位环境发生变化,增加了分子筛晶体的酸性位和活性中心。通过环己烷氧化反应评价分子筛粉末和膜的活性,Si、Cr的引入能提高环己烷的转化率,但对酮醇比的影响较小。具有优先c轴取向的CrAPSO-5分子筛膜对环己烷部分氧化反应具有一定的催化活性,酮醇比相对较高,说明膜在催化反应中发挥出了择形催化的功能。
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