【摘 要】
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半导体光催化技术具有高效益、低能耗、环境友好及反应条件温和等优点,在有机废水处理过程中表现出极大的应用前景。因此,研究和开发高效的可见光催化材料具有重要意义。作为一种典型三元铋族化合物,卤氧化铋（Bi OX,X=Cl,Br,I）具有合适的带隙、可见光响应性能及其自身独特的层状结构,近年来备受关注。然而,由于易发生团聚、难以与反应体系分离回收等问题,微纳米级的光催化剂现阶段还难以实现实际的应用。将纳
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半导体光催化技术具有高效益、低能耗、环境友好及反应条件温和等优点,在有机废水处理过程中表现出极大的应用前景。因此,研究和开发高效的可见光催化材料具有重要意义。作为一种典型三元铋族化合物,卤氧化铋（Bi OX,X=Cl,Br,I）具有合适的带隙、可见光响应性能及其自身独特的层状结构,近年来备受关注。然而,由于易发生团聚、难以与反应体系分离回收等问题,微纳米级的光催化剂现阶段还难以实现实际的应用。将纳米颗粒固定于合适且稳定的载体是解决此类问题的有效方式之一,但该方面的研究工作报道较少,载体种类有限,制备方法复杂,不能适用于复杂多变的水处理体系。鉴于此,本论文以制备简单,使用方便的多孔聚氨酯薄膜为负载基体,结合共混、湿法相转化和原位合成法制备出一系列具有均匀分散、易分离和稳定性良好的多孔聚氨酯/卤氧化铋纳米复合膜,并将其应用于水中罗丹明B（Rh B）和盐酸四环素（TC）等有机污染物的处理过程。主要研究结果如下:（1）通过湿法相转化-原位合成法将Bi OX（X=Cl,Br,I）纳米催化剂负载于兼具多孔结构和亲水性能的PU/SF复合膜,制备了一系列PU/SF-Bi OX纳米复合膜。SEM结果显示,所制备的纳米复合膜中Bi OX主要生长于膜的内部,均呈现出无数小纳米片组成的褶皱结构,且未发生明显的团聚现象。不同类型的纳米复合膜降解性能大小依次为PU/SF-Bi OBr>PU/SF-Bi OCl>PU/SF-Bi OI,这主要与Bi OX（X=Cl,Br,I）自身存在的光响应能力、间接染料光敏化过程及其导带价带位置等有关。探究不同负载量Bi OBr对复合膜性能的影响发现,由于复合膜中的有效负载空间是一定的,当内部空间逐渐被填充时,Bi OBr的含量对复合膜的影响达到上限。循环实验证明此类纳米复合膜具备良好的稳定性。此外,PU/SF-Bi OBr纳米复合膜在可见光催化降解Rh B的过程中能够有效生成羟基自由基（·OH）和超氧自由基（·O2-）,但·O2-和h+是其光催化反应过程中的主要活性物种。（2）通过共混-湿法相转化-原位合成法成功制备了一种PU/SF-Bi OBr@Cd S纳米复合膜,并对其结构与光催化活性进行表征和测试。结果表明,由于膜中存在Bi OBr@Cd S复合半导体结构,有效提高了复合膜的光吸收能力,提高了单相Bi OBr的电子-空穴分离效率,因此具有更高的光催化活性。Bi OBr和Cd S的最优负载摩尔比为2.5:2.5,此时该复合膜对TC的降解率为70.3%。同时,该复合膜中催化剂未发生明显团聚现象,且具有良好的稳定性。（3）通过湿法相转化-原位合成法将Bi OBr负载于具有良好亲水性能和多孔结构的PU/Zn O复合膜中,制备了一系列PU/Zn O-Bi OBr异质结纳米复合膜,并以可见光降解TC评价其光催化活性。XRD、FT-IR和SEM表征结果显示,在该复合膜中Bi OBr纳米片对Zn O颗粒的暴露形成覆盖作用,而Zn O的存在对Bi OBr的生长也有一定的抑制作用,使其纳米片粒径减小,这表明Bi OBr和Zn O两相间存在相互作用和密切接触的相界面。分析XPS结果发现,膜中各元素的化学环境因Bi OBr和Zn O之间存在的电子相互作用而发生一定的变化,进一步证明形成了Bi OBr@Zn O异质结结构。UV-vis DRS结果表明PU/Zn O-Bi OBr复合膜相对于单一相的PU/Zn O和PU-Bi OBr复合膜具有更好的可见光吸收能力和更窄的禁带宽度,使其对TC表现出更高的光催化活性。随着Bi OBr负载量的递增,复合膜的降解性能逐渐上升,但是当膜中已经形成了足够多的Bi OBr纳米片时,继续升高负载量其性能没有进一步的提升。复合膜中活性组分未发生明显团聚,且在多次循环使用后仍然保持较高水平的降解效果。机理研究结果显示,PU/Zn O-Bi OBr复合膜在可见光下能有效产生超氧自由基（·O2-）和羟基自由基（·OH）,但是此反应过程中占主导作用的活性物种为·O2-和空穴（h+）,可能有少量·OH参与反应。
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