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传统的铂基催化剂展现高的电催化性能,但贵金属铂的稀缺性和高价格极大地限制了铂基燃料电池的大规模生产和商业化应用。用低廉、高活性的材料替代贵金属电催化剂是发展燃料电池的关键。氮掺杂碳基材料能精确控制其表面组成进而有效地调控活性位的化学状态,因此表现出较优的氧还原活性。众所周知,除了催化剂本身,质量传输和活性位的利用效率对于催化性能也有重要影响。二维纳米结构材料由于其超高的比表面积、大量暴露的活性位和可调控的介孔成为了研究的热点。其中,二维氮掺杂碳材料因为其独特的结构,可作为氧还原铂基催化剂的理想替代品。本论文采用纳米浇筑法制备氮掺杂介孔碳材料,通过引入不同的共模板、调变共模板的浓度、改变表面活性剂的类型等,制备了一系列氮掺杂介孔碳材料,并结合相关物化表征(氮气吸脱附、SA-XRD、TEM、AFM、XPS)和电化学分析方法(循环伏安法、线性扫描伏安法),研究了催化剂材料的组成、结构、维度等对氧还原活性的影响。首先,利用氧化石墨烯和P123作为双模板合成一种新颖超薄二维二氧化硅膜,其具有高比表面积和指纹状平行介孔的结构特征,对其组成、结构的分析结果显示合成的二氧化硅其介孔来源于P123模板,而二维的形貌主要来源于氧化石墨烯模板。基于此材料制备所提出的协同组装机理可为介孔材料的形貌调控提供指导。其次,引入氧化石墨烯共模板合成超薄(1 nm)的二维氮掺杂分级介孔碳,发现2DNHPC具有极高的纵横比(几百)和大孔与介孔的分级多孔结构,这些独特的结构特征促进传质和活性位的利用,进而提高氧还原的性能。再次,以F127为表面活性剂、调变氧化石墨烯共模板的浓度,进一步调控二维二氧化硅膜的纹理特征。结构显示以P123为模板合成的二氧化硅为平行孔道,而以F127为模板得到的为垂直孔道;再以其为硬模板合成相应的具有介孔结构、高比表面积、二维形貌的碳材料在碱性介质中氧还原性能均优于铂。最后,引入阳离子表面活性剂CTAB做模板。在溶液中,带正电的CTAB阳离子通过静电作用力吸附在带负电的氧化石墨烯表面,同时调变氧化石墨烯的浓度合成不同程度的二氧化硅膜。对以其为硬模板合成的碳材料的组成、结构分析结果表明:碳材料的优异活性来源于高氮掺杂含量、高的比表面积和活性位的高利用率。