超疏水表面是对自然现象进行抽象并理论化进而构建的特殊浸润性表面,在分离、微流控、自清洁等领域都具有广泛的应用前景。纳米纤维素是一种可持续的生物质材料,近年来,人们进行了大量关于纳米纤维素基超疏水材料的研究。本论文基于纤维素的微纳结构不同形式组装了功能化超疏水材料,具体进行了如下工作:（1）超疏水材料构筑的前提之一是表面粗糙结构的搭建,要求至少两级甚至多级的粗糙度构造。在第二章所述工作中,我们利用喷雾干燥机重整了纳米纤维素的聚集结构,制备了具有微纳双重粗糙度（微米级颗粒与纳米级褶皱）的纳米纤维素粗糙颗粒,将其作为超疏水结构配置了超疏水涂层。在此过程中,我们本期望通过添加疏水性木质素调控纳米纤维素微纳颗粒褶皱的宽度和深度,但结果是疏水性木质素的添加导致了颗粒结构从球形至环形的转变。本工作探究了颗粒结构转变的原因,指出环形结构的出现是由于木质素疏水性对喷雾干燥过程的水蒸发促进导致的。激光共聚焦显微镜分析显示木质素于环形颗粒中心集中分布,这是由于木质素表面水蒸发速度较纤维素快,更快的蒸发导致了更快的聚集速度。随后,我们制备了具备出色自清洁能力的纳米纤维素/木质素复合超疏水涂层,当木质素用量为10%时,静态接触角最大值为165.2°,含木质素的超疏水滤纸的最小静态接触角也为有158.4°。（2）第二章工作证实对含有亲水和疏水物质的多组分体系进行喷雾干燥并不会得到相互分离的干燥颗粒,而是得到复合颗粒,这对于颗粒的多功能配置具有重要价值,意味着我们可以将携带不同功能模块的组分通过这种热聚集过程整合进一种颗粒中实现颗粒的多功能化。另外,目前大多数超疏水材料都具有令人满意的水接触角和超疏水性能,但这些材料仍需依靠手动倾斜或晃动来除去表面的污水,也就是说,制备能够主动快速除水除污的超疏水材料仍是个挑战。并且,超疏水材料在交叉领域的应用也一直受自身功能单一的缺陷限制。除此之外,耐磨性差一直是这类以精细结构为实现基础的材料的重大难题,深刻制约着他们的实际应用。基于上述问题,第三章工作利用喷雾干燥将用于颗粒结构建设的基础纤维（纳米纤维素）、实现光热电管理的功能纤维（碳纳米管）以及起加固功能的水性聚氨酯一并整合为粗糙颗粒。复合粗糙颗粒展现了出色的油水乳液分离能力,颗粒化涂层展现了快速主动除水能力（基于碳纳米管光热效应和导热网络构筑）、导电能力（导电网络构筑）、抗菌能力（碳纳米管活性氧释放能力）以及出色的耐磨性。对于10%CNT添加量的超疏水样品,在10min单位时间内可造成30g的水挥发。添加3%PU的超疏水样品在经过300次摩擦后,其CA值仍然高于150°（3）前两章基于纳米纤维素的超疏水材料设计均是采用自下而上原则。第四章工作直接从天然木材出发,采用自上而下原则有序脱除木材中的木质素和半纤维素,得到了单一纤维素组分的木材气凝胶。木材气凝胶中列向的纳米纤维素被完美地保留,气凝胶展现了有序的层状结构,具备优良的机械可压缩性和回弹性。之后,我们将碳纳米管作为光热管理模块与木材气凝胶进行整合,组装了一种无吸附饱和点的可快速持续进行油水分离的气凝胶器件,实现了合理高效的吸附客体输出路径设计。特别是对于所处理的低沸点试剂,在10min内可分离80g左右。并且,我们搭建了与器件相配套的用于气态试剂回收的循环收集平台。本工作通过输出路径的设计解决了多孔吸附体普遍存在的吸附饱和点问题,进而解决了大多数吸附材料无法长时间持续吸附净化客体的问题。所设计的气凝胶器件还具有出色的循环回用性（经过10次吸收/压缩循环后,橄榄油吸附量仅从23.1下降到20.3g/g）和机械耐用性,为其在复杂苛刻条件下的使用提供了保障。本实验提出的“吸附——分离——回收”完整方案为复杂实际的油水分离问题示范了高效的解决思路。