论文部分内容阅读
SO42-在工业生产和日常生活用水中普遍存在,对生产运行、生态环境和人体健康具有严重危害,受到国内外高度重视,国务院和世界卫生组织相继发布指导性文件,对水体中SO42-含量提出新的要求。脱除SO42-的传统方法各有弊端,因此,多年来人们不断探究,寻求绿色、高效且经济的SO42-脱除手段,其中使用Zr(OH)4吸附SO42-的方法脱颖而出,但同时,粉状Zr(OH)4易流失、难回收、工艺复杂等问题也亟待解决。
本文采用环保、廉价的Y型分子筛为载体,并对其进行改性使其能与Zr(OH)4稳定地结合,制备Zr(OH)4/分子筛吸附剂用于吸附水体中的SO42-。对Y型分子筛的改性处理主要包括同晶置换向分子筛骨架中掺入杂原子Zr以及Zr4+离子交换对表面进行修饰。使用改性分子筛负载Zr(OH)4时,采用分步浸渍法以保证分子筛顺利负载Zr(OH)4,并使Zr(OH)4分布更均匀。为探究吸附剂最佳生产工艺及各步处理所发挥的作用,采用不同工艺流程制备多种吸附剂,并通过表征和实验测试其理化特征、吸附性能及再生性能。用Zr(OH)4/分子筛吸附剂在不同条件下进行静态吸附实验,探究其发挥吸附性能的最佳条件并分析机理。而后将吸附剂成型,研究吸附剂成型条件对成型效果的影响。将成型吸附剂装填于固定床中,并在不同条件下进行动态吸附实验,用所得实验数据绘制穿透曲线,并进行模型拟合以加深对动态吸附过程的理解。
结果表明:骨架中掺入杂原子Zr能使分子筛和活性组分间的连接更稳固。Zr4+离子交换处理对提升吸附剂稳定性也有一定的贡献,同时还具有提高活性组分负载量的作用。Y型分子筛改性处理后比表面积略有下降,但介孔结构也因此出现,其作为载体的性能得以提升。通过静态吸附实验和再生实验可知,Zr(OH)4/分子筛吸附剂具有较强的SO42-吸附选择性优秀的再生能力,再生5次后其吸附能力只降低10%左右。吸附SO42-的能力随温度和pH值的升高而下降,随SO42-浓度的升高而升高。综合各因素,最佳吸附条件为:待吸附溶液SO42-浓度为10g/L,pH值为1.5,吸附温度25℃,吸附时间为100min。在此条件下,吸附剂的吸附容量可以达到284.22mg/g。采用活性Al2O3为粘合剂,质量浓度10%的硝酸为胶溶剂,分子筛、粘合剂和胶溶剂质量比为10:3:4且水粉比为0.85时成型效果最佳。吸附剂的动态吸附过程符合Bohart-Adams模型,可用该模型描述、预测吸附过程,并指导吸附剂的应用。
本文采用环保、廉价的Y型分子筛为载体,并对其进行改性使其能与Zr(OH)4稳定地结合,制备Zr(OH)4/分子筛吸附剂用于吸附水体中的SO42-。对Y型分子筛的改性处理主要包括同晶置换向分子筛骨架中掺入杂原子Zr以及Zr4+离子交换对表面进行修饰。使用改性分子筛负载Zr(OH)4时,采用分步浸渍法以保证分子筛顺利负载Zr(OH)4,并使Zr(OH)4分布更均匀。为探究吸附剂最佳生产工艺及各步处理所发挥的作用,采用不同工艺流程制备多种吸附剂,并通过表征和实验测试其理化特征、吸附性能及再生性能。用Zr(OH)4/分子筛吸附剂在不同条件下进行静态吸附实验,探究其发挥吸附性能的最佳条件并分析机理。而后将吸附剂成型,研究吸附剂成型条件对成型效果的影响。将成型吸附剂装填于固定床中,并在不同条件下进行动态吸附实验,用所得实验数据绘制穿透曲线,并进行模型拟合以加深对动态吸附过程的理解。
结果表明:骨架中掺入杂原子Zr能使分子筛和活性组分间的连接更稳固。Zr4+离子交换处理对提升吸附剂稳定性也有一定的贡献,同时还具有提高活性组分负载量的作用。Y型分子筛改性处理后比表面积略有下降,但介孔结构也因此出现,其作为载体的性能得以提升。通过静态吸附实验和再生实验可知,Zr(OH)4/分子筛吸附剂具有较强的SO42-吸附选择性优秀的再生能力,再生5次后其吸附能力只降低10%左右。吸附SO42-的能力随温度和pH值的升高而下降,随SO42-浓度的升高而升高。综合各因素,最佳吸附条件为:待吸附溶液SO42-浓度为10g/L,pH值为1.5,吸附温度25℃,吸附时间为100min。在此条件下,吸附剂的吸附容量可以达到284.22mg/g。采用活性Al2O3为粘合剂,质量浓度10%的硝酸为胶溶剂,分子筛、粘合剂和胶溶剂质量比为10:3:4且水粉比为0.85时成型效果最佳。吸附剂的动态吸附过程符合Bohart-Adams模型,可用该模型描述、预测吸附过程,并指导吸附剂的应用。