【摘 要】
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非晶态合金由于其空间结构的独特性和成分组成的均一性,因而具有特殊的物理化学性质。其在热力学上处于表面能较高的亚稳态,因此较晶态合金有着较高的活化能,在催化反应中显
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非晶态合金由于其空间结构的独特性和成分组成的均一性,因而具有特殊的物理化学性质。其在热力学上处于表面能较高的亚稳态,因此较晶态合金有着较高的活化能,在催化反应中显示出其卓越的活性、极高的选择性和良好的抗中毒能力。非晶态合金的制备方法简单,而且用于制备催化剂的原材料种类非常多、价格低廉,在制备过程中对环境污染小、能耗低、原子利用率高,是一种新型的绿色化工材料。本文采用浸渍还原法制备了负载型的Co-Ni-B/γ-Al2O3非晶态合金催化剂,并以糠醛液相加氢制备糠醇为探针反应,考察了制备过程中负载量、Co/Ni摩尔比、浸渍时间和焙烧温度等制备条件对催化剂活性和选择性的影响。并采用X-射线粉末衍射(XRD)、差示扫描量热仪(DSC)、透射电子显微镜(TEM)、选区电子衍射(SAED)、X-射线光电子能谱分析(XPS)、比表面积(BET)、程序升温脱附(TPD)和程序升温还原(TPR)等技术对催化剂进行了表征。研究表明,制备的负载型Co-Ni-B/γ-Al2O3非晶态合金催化剂的最佳制备条件为:金属负载量为30%、Co/Ni=9/1、浸渍24小时、干燥温度100℃。在此条件下制备的Co-Ni-B/γ-Al2O3催化剂用于以乙醇为溶剂的糠醛液相加氢制备糠醇的反应,在氢气压力为3MPa、反应温度为100℃、搅拌速率为2000rpm、反应3小时的条件下,糠醛转化率达到50.72%,糠醇选择性为98.47%。通过XRD、DSC、TPR、TPD等表征发现,与未负载的非晶态Co-Ni-B催化剂相比,所制备的Co-Ni-B/γ-Al2O3非晶态合金催化剂表现出良好的非晶态结构和较高的热稳定性能,通过XPS分析表明,负载型催化剂中非晶态的Co-Ni-B与载体有较强的相互作用,从而提高了Co-Ni-B/γ-Al2O3非晶态合金催化剂的活性与热稳定性。
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