新型功能材料,尤其是二维层状材料展现了很多优异的性质,吸引了很多研究者的关注,并推动了相关器件的发展。这类材料具有天然的大的比表面积、载流子可调性、独特的电子结构等特性,为研究低维体系中新颖的电子、光子和声子等基础特性提供了平台,同时对推动柔性电子器件的发展贡献了力量。石墨烯催生了二维材料的发展,使其成为材料工程、凝聚态物理、量子化学等领域的研究前沿。然而按需定制具有特定功能的材料一直以来是材料、物理、化学等科学家研究的热点。基于计算机技术发展起来的第一性原理计算,成为材料理论和设计的有力工具,在研究材料基础特性和开发新型功能材料方面取得了巨大成功。特别是最近兴起的,以神经网络计算为核心的机器学习等新型计算机学科,与材料学科紧密结合,并在设计新型功能材料方面扮演着越来越重要的角色。本文采用基于密度泛函理论的第一性原理计算,研究了几类新型碳氮基功能材料的基础性质,为其在相应领域中的应用提供了理论指导。本论文主要工作及创新点如下:首先,基于图形化的方法,研究了纳米孔石墨烯的结构特性。计算研究的构型中,孔洞呈周期性排列构成三角晶格,具有锯齿形的边缘形态,悬挂键用氢原子饱和。计算中采用了三个整数参量来划分不同的结构,三个整数分别代表了孔洞间沿两个不同方向的宽度和孔径大小。在定义结构的框架下没有遗漏的构型。然后,系统地研究了纳米孔石墨烯的电子结构性质,发现能带打开与闭合的情况都存在,并且金属和半导体态之间的交错出现和孔径间的宽度呈周期性关系,具有奇偶特性。从周期性关系中可以很容易得知纳米孔石墨烯成为半导体的概率为1/3,同时研究提出了基于三个整数参量的原子级精确的带隙打开规律。基于带隙打开规律,接着研究了具有直接带隙的纳米孔石墨烯的主要光学性质,发现其具有很高的光学吸收系数,在（38）点可直接跃迁发光。其次,研究了不同构型间的带阶匹配,从而构建基于图形化石墨烯的本征异质结。研究发现大部分属于Ⅰ类异质结,少部分是Ⅱ类。这主要是因为功函数的变化。当纳米孔密度降低时,功函数随之减小并趋于饱和,在具有相同孔径的结构中容易构成Ⅰ类;而Ⅱ类的构成需要不同孔径大小的结构。此外,计算研究了纳米孔石墨烯的带隙大小变化规律。其带隙值总体上跟孔径大小和孔间距呈反比的关系,但是在两类特殊结构中结果发现了反常的带隙变化,并提出了新的规律。这两类结构的其中一个孔间距参数为1,可以看做二维大分子结构,其带隙变化仅仅跟孔径大小一个变量相关。其电子结构中出现了平带和狄拉克带共存的有趣特征。计算研究的结果对于纳米孔石墨烯在纳米光电子器件、透明导电电极中的应用,及设计新型二维共价框架物具有重要意义。接着,通过采用第一性原理计算预测了一种新型的孔洞二维碳氮化合物C₉N₄。通过电子结构性质计算,研究发现C₉N₄是一个二维nodal-line半金属。其中的nodal line在动量空间以（38）点为圆心,形成了一个闭合的环。研究发现nodal line主要由平面外的镜面和C₂旋转对称所保护。由于碳氮是轻质元素,其自旋轨道耦合作用可以忽略不计,对nodal line的形成至关重要。同时,通过电荷转移分析和紧束缚模型,研究发现碳氮的本征化学势差在nodal line的形成中扮演了重要的角色。二维C₉N₄的研究结果丰富了有机框架物中存在nodal line的认识,在高速电子器件及功能柔性薄膜中具有潜在应用。最后,计算研究了过渡金属氮化物Mo₂N的表面功能化特性。利用具有不同电负性的O和H原子,表面修饰的二维Mo₂N从平整结构变得起伏。通过能带计算,结果发现在不考虑自旋轨道耦合的情况下,Mo₂N是一种狄拉克类型的半金属,其线性能带主要由Mo原子的d轨道构成。Mo₂N中的简并点对空间反演对称性很敏感,当对称性被打破时,简并性也不复存在。通过基于瓦尼尔函数的第一性原理计算,结果发现在引入自旋轨道耦合时,Mo₂N具有非平凡的能带拓扑性质。研究结果对设计具有新颖物理性质的功能化过渡金属氮化物具有重要意义。