表面金属元素修饰改性WO3的氨气气敏特性研究

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氨气作为人体呼出气体的重要成分,是肝脏功能障碍、肾脏病、幽门螺杆菌感染及口腔等疾病的重要生理标志物。尤其是肾脏病患者呼出的气体中NH3浓度可达到数ppm。因此,快速准确的NH3气敏检测对人体健康具有重要意义,同时可为肾脏病提供一种全新无创的诊断方式。三氧化钨气敏材料制备工艺简单,且对多种气体具有良好的气敏响应特性,目前已被用于NH3的气敏检测。本论文中通过简易酸化法制备了载体WO3纳米颗粒,通过浸渍法制备了金属元素(Ru、Pd和Cr)修饰改性的WO3纳米颗粒。通过XRD,SEM、TEM、XPS和TPR等表征手段对WO3纳米颗粒及金属元素修饰改性的WO3纳米颗粒进行了详细的表征分析。结果表明实验制备的WO3纳米颗粒具有单斜晶相,且金属负载没有改变WO3纳米颗粒的表面形貌和孔结构。利用动态配气测试系统测试了不同金属负载量和不同工作温度对NH3气敏性能的影响。结果表明金属负载有效改善了WO3对NH3的气敏响应性能,随负载量的增加WO3对NH3的气敏响应能力表现为先增大后减小,当金属负载为1wt%时传感器对NH3的气敏响应能力最好,且能响应低至1 ppm的NH3。同时传感器的工作温度对NH3的气敏响应性能也有很大的影响,当工作温度升高时由于材料表面对于氧吸附能力的增强,传感器对NH3的气敏响应性能会得到提高。Ru-WO3在350oC时对NH3的气敏响应性能最好,Pd-WO3和Cr-WO3在400oC时对NH3的气敏响应性能最好。通过氧分压检测实验,分析传感器电阻与氧分压之间的线性关系,探究氧在NH3响应过程中的作用并说明NH3的气敏响应机理。实验结果表明氧气以O-的形式吸附在敏感材料表面。此外,金属负载的存在改变了WO3对NH3的气敏响应机理,即未经金属负载修饰改性的WO3在NH3气敏响应过程中易产生NO和N2O,而NO在氧气存在时又容易被氧化成NO2同时获得电子吸附在材料表面,因此WO3对NH3的气敏响应性能较差;而金属负载的存在,会促使WO3在NH3气敏响应过程中产生N2,从而可以有效改善WO3对NH3的气敏响应性能。本论文中,金属元素修饰改性WO3纳米颗粒对NH3气敏响应特性及机理的研究为开发高性能NH3用气敏传感器奠定了基础。为了开发更接近于实际应用的呼气分析用NH3传感器,后续还应在提高传感器对湿度的抗扰能力和对NH3的选择性方面进行深入研究。
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