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近些年来,过渡金属氧化物一直是凝聚态物理和材料科学领域的研究热点,尤其是铜基氧化物中的高温超导现象因为广阔的未来应用前景而引起广泛关注,但其机理至今尚未明确,寻找新型高温超导体系仍具有很多难题。镍氧化物因为与铜基的电子结构相似性一直被视为潜在的超导参与者,首次报道的Nd0.8Sr0.2NiO2镍基无限层薄膜体系中通过引入杂质原子和还原性退火去除氧八面体结构中顶端氧原子的方式,实现了与铜基类似的3d8.8占据态下的超导,这为镍基高温超导提供了新的机遇。本论文尝试利用精确地设计和控制原子层结构来取代杂质原子掺杂的价态调控作用,排除掺杂影响后在Lan+1NinO3n+1（LNORP,Ruddlesden-Popper）层状镍氧化物体系中进行超导态探索,其中的不同n值可对应不同的掺杂比例,尤其高n值（n≥4）时,预期退火后所得Lan+1NinO2n+2样品的3d轨道占据状态可落入对应的铜基超导区间(如n=5时为3d8.8),通过对n值的调整寻求最佳的超导掺杂,有可能实现新型高温超导。而高n值样品因其热力学不稳定状态需要较低的生长温度和更精确的生长控制,过去文献报道中仅对n≤3样品进行了生长和相应性质的研究。本论文利用分子束外延技术（MBE）中共沉积校准+逐层精确生长的新型生长方式,成功制备出一系列n值由1～5的高质量的LNORP薄膜,并进一步研究了n值对薄膜晶体结构、电学性质、电子结构等方面的影响,随后进行了不同方法的退火尝试,并为后续优化退火参数设计和搭建了配套系统。具体工作如下:1)成功利用MBE技术制备出可作为潜在超导相前驱体的高n值LNORP薄膜。在LNORP薄膜的生长中,我们探索了基于X射线衍射峰位拟合比对的La2NiO4校准和生长时基于反射高能电子衍射（RHEED）图像和振荡曲线的La NiO3共沉积校准方式,并在校准获得的逐层生长周期和La:Ni束流比基础上,利用程序控制La、Ni蒸发源挡板开启顺序和时间,实现对薄膜生长的原子层级别的精确控制,并且生长了一系列不同n值的LNORP薄膜,尤其是首次制备出高n值（n≥4）的薄膜,并通过X射线衍射图谱证实了其较高的外延生长质量。高n值薄膜可作为相较于掺杂更干净的潜在镍基超导合成前驱体,同时证明了采用共沉积校准+逐层精确生长方法生长复杂氧化物的优越性。2)高n值LNORP薄膜均呈现金属性行为,并且随着n值的增大,导电性增大,载流子浓度随之增大,但是载流子迁移率不断降低,反映了n值对薄膜电学性质的调控。La5Ni4O13薄膜的原位角分辨光电子能谱显示LNORP薄膜依然表现出与La NiO3相似的能带结构,虽然在（0.5p,0）点附近能带底部的位置不同,但是能带底部电子有效质量大小相近。而在n=4样品的费米面结构中依然存在位于X点的巨大空穴口袋,同时出现了来源于其晶格结构内的NiO6氧八面体旋转导致的能带折叠的现象。3)初步实现了部分顶端氧原子去除导致的晶格常数减小及退火前后的导体到绝缘体的转变。尝试了真空退火、H2/Ar还原气氛退火、Ca H2粉末封管退火等方法调控Ni的3d轨道电子占据态,并结合X射线衍射和电阻测试探索了退火前后晶体结构以及电学性质的变化。同时为了更高效地探索退火时间、温度等因素对退火结果的影响,尝试设计和搭建了配套的管式炉退火实时输运测试装置等系统,为后续优化退火参数乃至进一步的超导态探索实验打下基础。