【摘 要】
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二氧化钛是一种极具发展前景的光催化材料,与其他半导体材料相比,具有催化性能高、稳定性好、无毒价廉等优点。但二氧化钛作为光催化材料明显存在两点不足:二氧化钛的禁带宽度较宽,只能被波长较短的紫外光激发,可见光利用率低;光生电子和光生空穴极易复合,光生载流子效率低。离子掺杂和纳米化是解决这两个问题的有效途径。针对目前二氧化钛光催化研究中存在的问题,本论文提出以结构和性质易于调控的功能性短肽的组装体为模板
【基金项目】
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国家自然科学基金（21773310）； 山东省重点研发计划（2019GGX103047）；
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二氧化钛是一种极具发展前景的光催化材料,与其他半导体材料相比,具有催化性能高、稳定性好、无毒价廉等优点。但二氧化钛作为光催化材料明显存在两点不足:二氧化钛的禁带宽度较宽,只能被波长较短的紫外光激发,可见光利用率低;光生电子和光生空穴极易复合,光生载流子效率低。离子掺杂和纳米化是解决这两个问题的有效途径。针对目前二氧化钛光催化研究中存在的问题,本论文提出以结构和性质易于调控的功能性短肽的组装体为模板,利用其特殊的催化矿化和分子识别作用,仿生构建铁离子掺杂二氧化钛纳米材料的研究思路。从短肽分子的结构设计及自组装结构调控入手,构建适合于催化矿化二氧化钛的有机模板,并通过有机-无机界面作用的调节,实现短肽模板诱导的二氧化钛矿化和铁离子掺杂,并对其光催化性质进行了系统的研究,内容如下:（1）设计并合成了以异亮氨酸（I）为疏水氨基酸残基,谷氨酸（E）和赖氨酸（K）为亲水头基的两性离子短肽:Ac-EI3K-NH2（EI3K）、Ac-EI4K-NH2（EI4K）、Ac-KI3E-NH2（KI3E）、Ac-KI4E-NH2（KI4E）,区别在于疏水氨基酸链长以及头基的位置。通过两性离子短肽在不同pH溶液中的二级结构、组装体形态考察了疏水作用、氢键、静电作用等对不同分子行为及组装体形态的影响。（2）以具有稳定组装形态的KI3E自组装体作为有机模板,利用其对钛前驱体的水解催化作用以及与铁离子之间的分子识别作用,在二氧化钛矿化沉积的同时引入铁离子,在常压、室温的水溶液中制备了有机模板调控的铁离子掺杂二氧化钛纳米材料。X射线光电子能谱、X射线衍射和紫外可见漫反射光谱分析表明,二氧化钛中铁离子存在状态与掺杂量有关,在合适的掺杂条件下,铁离子代替部分钛离子进入二氧化钛晶格中,使得材料禁带宽度变窄,可见光吸收增强。以亚甲基兰和罗丹明B作为模型污染物的光催化降解实验结果表明,采用本方法制备的二氧化钛纳米材料具有良好的可见光催化活性,适量的铁离子掺杂可以使二氧化钛的光催化活性进一步提高。NADH再生实验表明,与商业化的二氧化钛P25相比,以所制备的铁离子掺杂二氧化钛为催化剂,在可见光下具有较高的NADH转化效率。说明利用本方法所制备的铁离子掺杂二氧化钛纳米材料在可见光作用下,具有较高的光催化氧化和光催化还原能力。
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