荧光量子点指示水中重金属去除效果的可视化研究

来源 :南京林业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:zhenmafanwokao
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随着重金属吸附材料的深入研究,缺乏对吸附材料性能的在线分析技术。量子点具有稳定的光致发光性能,被广泛应用于金属离子的检测。本论文制备负载量子点的水凝胶作为定量检测重金属的荧光探针,并设计作为指示吸附材料性能变化的可视化模块,旨在解决快速在线分析吸附材料失效的难题。本论文的研究内容如下:(1)制备了负载氮掺杂碳量子点(CQDs)的二氧化硅水凝胶(CQDs@SiO2 hydrogels),用作定量检测金属离子的荧光探针。由于Re(VII)和Cr(VI)的紫外吸收光谱与CQDs的激发和发射重叠,导致CQDs的荧光发射被吸收屏蔽的内部过滤效应,相比其他金属离子,CQDs@SiO2 hydrogels对Re(VII)和Cr(VI)表现出更高的灵敏度和更低的检测限,Re(VII)的检测限为2.3μM,Cr(VI)的检测限为65 n M。对比通过荧光光谱和紫外吸收光谱表征获得的GO对Re(VII)和Cr(VI)的吸附性能研究,从实验上验证了CQDs@SiO2 hydrogels作为荧光探针指示GO去除污水中Re(VII)和Cr(VI)的可行性。通过密度泛函理论计算表明,Re(VII)和Cr(VI)分别与二氧化硅水凝胶形成了明显的键合作用,从理论上证明了CQDs@SiO2 hydrogels对Re(VII)和Cr(VI)检测的高灵敏度。设计可视化模块,能够在线指示氧化石墨烯(GO)吸附污水中重金属的性能变化,并实现GO失效时自动切断进水功能。(2)通过离子液改性硅烷制备了高荧光强度的硅量子点(Si QDs),并负载在二氧化硅水凝胶上(Si QDs@SiO2 hydrogels)作为荧光探针检测重金属。Si QDs@SiO2 hydrogels对Re(VII)、Cr(VI)和Fe(III)均能实现痕量检测,检测限分别为1.9μM,26 n M和182 n M。基于Si QDs的高荧光产率和对重金属的高检测灵敏度,通过可视化系统设计,将Si QDs@SiO2 hydrogels应用于指示GO对水中重金属的吸附性能。(3)以秸秆为原料制备了生物基SiQDs,表现出均一形貌和高量子产量。XPS结果表明Si QD表面的-OH能有效将与其共存的Fe(III)和Cr(VI)离子还原为Fe(II)和Cr(III),该还原反应能导致Si QD荧光猝灭,因此所制备的Si QDs@SiO2 hydrogels探针对Fe(III)和Cr(VI)的检测表现出快速且线性的响应,检测限分别为175 n M和330 n M。此外,用CCK-8表征了生物基Si QDs的细胞生物相容性,结果表明在Si QDs浓度低于50 mg/L时,在24 h和48 h后的细胞活力仍保持在80%以上。通过共聚焦显微镜成像检查了Si QDs在细胞内的的摄取行为,发现生物基Si QDs可以被牙髓干细胞有效地内在化,表明其在生物成像的具有潜在的应用价值。
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