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我国大气氨和氮氧化物排放量大,所产生的大气氮沉降对大气环境和生态系统具有重要影响,开展大气氮排放与沉降的定位观测及区域模拟研究具有重要的科学意义。本文运用外场观测和数值模拟的方法,分析了南京仙林地区大气污染物的浓度梯度分布以及农田氨气排放与沉降通量的变化特征,探讨不同干沉降通量计算方案的差异性、农田氨气挥发和沉降的关联性,基于增加了有机氮模块的区域大气环境模拟系统RegAEMS,对中国地区的大气氮素沉降进行模拟。主要研究结果如下:首先,基于2016年9月至2017年9月南京仙林地区大气中常见污染物的铁塔梯度观测资料,分析了大气污染物浓度梯度的分布以及干沉降通量。分析表明,南京仙林地区大气污染物干沉降速度分别是:CO0.038cm/s;SO20.27cm/s;NO 0.019cm/s;NO20.089cm/s;O30.449cm/s;PM2.50.147cm/s。干沉降速度具有明显的日变化特征,一般情况下白天大于夜间,在午后出现最大值。利用浓度法和梯度法计算得到的SO2、NO、NO2、O3、CO、PM2.5平均干沉降通量分别为0.037、0.005、0.036、0.271、0.273、0.056μg·m-2·s-1。综合浓度法和梯度法干沉降通量的计算结果,发现对于NO、O3和PM2.5,两者的相关性比较好,其相关系数分别为0.438、0.225、0.392;对于NO2、SO2、CO,两者的相关性较差,相关系数分别为0.020、0.015、0.101。进行干沉降通量计算时,应该根据实际观测仪器设备的情况对不同方法进行合理选择,两种方法都可以应用到数值模式当中。其次,基于2017年5-8月以及2018年5-8月农田氨气挥发及沉降观测实验采集到的数据,以及农田附近大气中氨气的浓度数据,对玉米生长过程中的不同处理方式(正常种植、花生间作、秸秆覆盖、双倍行距)对氨气挥发量的影响进行分析。2017年农田实验发现,正常种植组、花生间作组、秸秆覆盖组、双倍行距组的氨气挥发通量分别为1481.6μg·m-2·h-1、1409.4μg·m-2.h-1、1472.5μg·m-2·h-1、1472.7μg·m-2·h-1。2018年农田实验发现,正常种植组、花生间作组、秸秆覆盖组的氨气挥发通量为2033.02μg·m-2·h-1、2050.35μg·m-2·h-1、2102.45μg·m-2·h-1。相对于2017年,2018年农田氨气挥发通量有一定的增加,与氨气浓度高的情况保持一致。2017年观测实验中大气中氨气的平均浓度为69.57 μg/m3,整个观测周期内的氨气干沉降通量均值为855.03 μg·m-2·h-1,氨气干沉降速度的均值为0.34cm/s。2018年观测实验中大气中氨气的平均浓度为91.56μg/m3,整个观测周期内的氨气干沉降通量均值为1273.20·m-2·h-1 氨气的干沉降速度的均值为0.38cm/s,两年实验氨气干沉降通量的差异主要由氨气浓度的上升导致。2017年观测实验中,正常种植处理、花生间作处理、秸秆覆盖处理、双倍行距处理的平均氨气净挥发通量为 684.17μg·m-2·h-1、373.18 μg·m-2·h-1、1472.51 μg·m-2·h-1、0.1875μg·m-2·h-1。2018年的观测实验中,观测周期内正常种植处理、花生间作处理、秸秆覆盖处理的氨气平均净挥发通量为823.60μg·m-2·h-1、713.27μg·m-2·h-1、810.09 μg·m-2·h-1。两年的研究表明,在玉米生长过程中内引入不同的作物进行间作以及处理方式,对田间NH3的挥发量有不同的影响,花生间作处理对抑制田间NH3挥发有较好的效果。最后,通过对区域大气环境模拟系统RegAEMS中干沉降模块与有机氮模块的改进,定量分析了一甲胺、二甲胺、三甲胺的浓度分布,模拟了2016年全国范围内大气氮素沉降情况,估算了有机氮和无机氮成分占比以及干湿沉降的贡献量。有机氮素浓度模拟的结果中,一甲胺(MMA)的浓度范围约为0.006-0.03μg/m3,二甲胺(DMA)的浓度范围约为0.006-0.06μg/m3,三甲胺(TMA)的浓度范围约为0.001-0.03 μg/m3。2016年甲胺类物质总沉降通量均值为0.015 kg N ha-1·yr1,其中干沉降通量为0.006kg N ha-1·yr-1,湿沉降通量为0.009kgN ha-1·yr 1。大气有机氮沉降总沉降通量均值为1.785kgNha-1·yr1,其中干沉降通量为0.78 kg N ha-1·yr-1,占比约为41.3%,湿沉降通量为1.005 kgN ha-1·yr-1,占比约为58.7%。2016年中国地区大气无机氮沉降总沉降通量均值为12.361 kg N ha-1·yr-1,其中干沉降通量为8.941kgN ha-1·yr-1,占比约为72.3%,湿沉降通量为3.420 kgNha-1·yr-1,占比约为27.7%。2016年中国地区大气平均氮素沉降总量为14.146 kgN ha-1·yr-1,其中干沉降通量为8.590kgN ha-1·yr-1,占比约为60.7%,湿沉降通量为5.556kgNha-1·yr-1,占比约为39.3%;其中有机氮总沉降通量为1.785kg N ha-1·yr-1,占比约12.6%,无机氮总沉降通量为12.361 N ha-1·yr-1,占比约为87.4%。